CC BY
39
УДК 532.13+546.62'74
вязкость расплавов а1-№ с малым содержанием никеля
1БЕЛЬТЮКОВ А. Л., 1ЛАДЬЯНОВ В. И., 1КОРЕПАНОВ А. Ю., 2БЕЛЬТЮКОВ И. А.
1 Физико-технический институт Уральского отделения РАН, 426000, Ижевск, Кирова, 132 2Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н. Ельцина, 620002, г. Екатеринбург, ул. Мира, 19
АННОТАЦИЯ. Методом крутильных колебаний получены температурные зависимости (от ликвидуса до 1200 °С) кинематической вязкости жидких алюминия и сплавов Л1-№ с содержанием никеля до 1 ат. %. Для всех исследованных жидких сплавов температурные зависимости вязкости, полученные в режимах нагрева и охлаждения, совпадают. Для жидкого алюминия и расплавов с содержанием никеля до 0,5 ат. % включительно обнаружено отклонение политерм вязкости от аррениусовской зависимости. Построены концентрационные зависимости вязкости и энергии активации вязкого течения. Увеличение содержания никеля в расплаве приводит к росту значений вязкости и энергии активации вязкого течения.
КЛЮЧЕВЫЕ СЛОВА: расплав, система Л1-№, кинематическая вязкость, температурная зависимость, уравнение Аррениуса, энергия активации вязкого течения, концентрационная зависимость.
введение
Вязкость является одним из наиболее структурно чувствительных свойств расплава и измерения её температурных и концентрационных зависимостей часто используются в качестве косвенного метода при изучении особенностей строения жидких сплавов и анализе межчастичного взаимодействия в них [1]. Наличие надежных экспериментальных данных по вязкости расплавов имеет важное значение для развития теории и модельных представлений жидкого состояния [2].
Расплавы системы Al-Ni характеризуются сильным взаимодействием между атомами разного сорта, что приводит к ярко выраженным особенностям концентрационных зависимостей параметров ближнего порядка [3, 4] и физико-химических свойств, в частности, значительной компрессии мольных объемов [5], максимумов вязкости [6] и электросопротивления [7] для эквиатомного состава. В области богатой алюминием в системе Al-Ni образуется эвтектика Al + Al3Ni при 630 - 640 °С [8]. Эвтектический состав соответствует 2,5 - 3,06 ат.% никеля. Соединение Al3Ni образуется по перитектической реакции при 854 °С.
Изучению вязкости жидких сплавов Al-Ni в области богатой алюминием посвящены работы [9 - 12]. В работах [9, 10] приведены температурные и концентрационные зависимости динамической вязкости (п) расплавов с содержанием никеля до 5 % и 10 % соответственно, которые различаются по характеру зависимостей и абсолютным значениям вязкости. В частности, в работе [9] получена немонотонная концентрационная зависимость п расплава с минимумом вблизи эвтектического состава, а по данным авторов [1 0] вязкость жидких сплавов монотонно возрастает при увеличении содержания никеля до 7,5 %. При этом значения п расплава, полученные в [9], значительно выше (~ 3 раза), чем в [10]. В [11] приведены температурные зависимости кинематической вязкости (v) жидких сплавов четырех составов с содержанием никеля от 1 до 5 %, на которых наблюдается повышенный разброс значений, предположительно, обусловленный изменением масштаба микрогетерогенности, унаследованной от двухфазного слитка. В работе [12] получена немонотонная концентрационная зависимость кинематической вязкости с максимумом вблизи 1,5 % Ni и минимумом в интервале 2,0 - 2,7 % Ni.
В более поздних работах [13 - 15] для расплавов бинарных систем Al-Co и Al-Fe с малым содержанием кобальта и железа было обнаружено отклонение политерм вязкости от экспоненциальной аррениусовской зависимости. Данный эффект, по мнению авторов,
обусловлен структурным превращением в жидком алюминии [14]. На политермах вязкости расплавов Al-Ni при малых содержаниях никеля (менее 1,5 ат.%) подобная особенность ранее не наблюдалась. Возможно, это связано с тем, что в области малых концентраций никеля вязкость расплавов системы Al-Ni изучена недостаточно. В связи с этим в данной работе были проведены подробные исследования температурных (политерм) и концентрационной (изотермы) зависимостей вязкости расплавов Al-Ni с содержанием никеля до 1 ат.%.
объекты и методика исследований
В качестве объектов исследования были использованы чистый алюминий марки A999 и бинарные сплавы Al-Ni c содержанием никеля 0,027; 0,055; 0,15; 0,5 и 1,0 % (здесь и далее содержание никеля указано в ат.%). Сплавы получили сплавлением алюминия и лигатуры Al99Nii в печи вискозиметра в атмосфере высокочистого гелия при температуре 1100 оС и изотермической выдержке не менее 1 часа. Лигатуру выплавили в вакуумной печи сопротивления сплавлением алюминия и электролитического никеля (99,5 масс.%) при температуре 1670 °С. Содержание никеля в сплавах определяли методом атомно-эмиссионной спектроскопии на спектрометре с индуктивно связанной плазмой SPECTRO Flame Modula D.
Кинематическую вязкость расплавов измеряли на автоматизированной установке [16] методом крутильных колебаний [17]. Измерения проводили в защитной атмосфере гелия марки А. В качестве тиглей использовали цилиндрические стаканчики из Al2O3 внутренним диаметром 17 мм и высотой 40 мм. С целью исключения неконтролируемого влияния на процесс измерения образующейся на поверхности сплава оксидной пленки в тигель поверх образца помещали крышку, выполняющую роль второй торцевой поверхности. Крышки изготавливали из стаканчиков из Al2O3 высотой 12 мм и внешним диаметром на 0,4 - 0,6 мм меньшим внутреннего диаметра тигля [18, 19]. Конструкция крышки приведена в работе [20]. Крышка в ходе измерений плотно прилегала к верхней границе расплава, обеспечивая надежную поверхность трения. Возможность вращения крышки относительно тигля была исключена. Тигли и крышки предварительно отжигали в вакуумной печи при остаточном давлении 10-2 Па при температуре 1650 °С и изотермической выдержке в течение 1 часа. Перед измерениями все образцы переплавляли при температуре 1200 °С в тигле с крышкой в печи вискозиметра с последующим охлаждением до комнатной температуры.
Температурные зависимости вязкости получали в режимах нагрева от температуры ликвидуса сплава до 1200 °С и последующего охлаждении до начала кристаллизации расплава. На каждой температуре перед началом измерений проводили изотермическую выдержку в течение 15 мин. Общая относительная погрешность определения вязкости не превышает 4 % при погрешности единичного эксперимента не более 2 %.
результаты измерений
Для всех жидких сплавов, исследованных в настоящей работе, значения вязкости при повышении температуры монотонно снижаются. При этом политермы, полученные в режимах нагрева и последующего охлаждения, в пределах погрешности эксперимента совпадают, т.е. гистерезис политерм вязкости отсутствует. Типичные температурные зависимости кинематической вязкости приведены на рис. 1.
При анализе температурных зависимостей вязкости использовали уравнение Аррениуса
[17]:
v = А • ехр [ ^,
где A - постоянная величина; R - универсальная газовая постоянная; Т - абсолютная температура; Ev - энергия активации вязкого течения.
Рис. 1. Типичные температурные зависимости кинематической вязкости расплавов Al-Ni с содержанием никеля 0,027 % (7); 0,055 % (2) и 1,0 % (3) в режимах нагрева (•) и охлаждения (о). На графиках приведена погрешность единичного эксперимента, равная 2 %
Зависимости логарифма вязкости от обратной температуры приведены на рис. 2. Из рисунка видно, что зависимости lnv от Т1 для жидкого алюминия и расплавов с содержанием никеля до 0,5 % включительно в исследованном интервале температур не могут быть аппроксимированы одной линейной функцией.
Рис. 2. Зависимости логарифма вязкости от обратной температуры в режимах нагрева (•) и охлаждения (о) для жидкого чистого алюминия (7) и расплавов Al-Ni (2-6): 2 - 0,027 ат.% Ni (кривая смещена вверх на 0,2); 3 - 0,055 (без смещения); 4 - 0,15 (смещение вверх на 0,4); 5 - 0,5 (0,5); 6 - 1,0 (0,6)
Эти зависимости можно разделить на два температурных интервала, в каждом из которых зависимость логарифма вязкости от обратной температуры в пределах погрешности единичного эксперимента описывается линейным уравнением. На графике аппроксимирующие уравнения пересекаются в одной точке, образуя излом. Температура излома не зависит от содержания никеля и близка к 910 °С. По аппроксимирующим уравнениям, вычислили энергии активации вязкого течения жидких сплавов в температурных интервалах ниже и выше излома. Для расплава с содержанием никеля 1,0 % наличие излома зависимости 1пу от Т1 не очевидно, так как величина эффекта находится в пределах погрешности эксперимента. Для данного сплава была проведена аппроксимация зависимости логарифма вязкости от обратной температуры двумя линейными уравнениями в предположении наличия излома вблизи 910 °С и одной линейной функцией во всем исследованном температурном интервале (пунктирная линия на рис. 2).
На рис. 3 приведены графики концентрационных зависимостей вязкости при температурах 800 и 1100 °С и энергии активации вязкого течения для двух температурных интервалов, соответственно, ниже и выше температуры излома на политерме вязкости. Увеличение содержания никеля в данном концентрационном интервале приводит к немонотонному росту значений вязкости. При температуре 800 °С наиболее интенсивный рост значений вязкости наблюдается в интервале концентраций от 0 до 0,15 % N1, далее рост вязкости замедляется. При повышении температуры расплава характер изотермы вязкости не изменяется, но уменьшается величина эффекта влияния содержания никеля. Значения энергии активации вязкого течения расплавов при температурах ниже излома на политерме вязкости в исследуемом концентрационном интервале практически не зависит от содержания никеля. Выше температуры излома наблюдается рост значений энергии активации вязкого течения с увеличением содержания никеля.
0.2 0.4 0.6 л(М), ат.%
Рис. 3. Концентрационные зависимости вязкости при температурах 800 °С (1) и 1100 °С (2) и энергии активации вязкого течения для температур выше (3) и ниже (4) излома на политерме вязкости расплавов А1-№. Закрашенный ромб соответствует энергии активации вязкого течения расплава А199№1? полученной аппроксимацией температурной зависимости одним уравнением (график уравнения приведен на рис. 2 пунктирной линией). На графиках 1 и 2 приведена общая относительная погрешность измерения вязкости, равная 4 %
обсуждение результатов
Исследованию вязкости жидкого алюминия посвящено значительное количество работ, большая часть которых рассмотрена в обзоре [21]. Некоторые литературные данные [21 - 24] приведены на рис. 4. Из рис. 4 видно, что данные разных авторов различаются как характером температурной зависимости, так и значениями вязкости. Подобные противоречия обычно объясняется различиями в чистоте исследуемого алюминия [25] и условий проведения эксперимента [26]. Принципиальное отличие наших исследований заключается в применении при измерении вязкости граничных условий с двумя торцевыми поверхностями трения. В этих условиях эксперимента было обнаружено резкое изменение энергии активации вязкого течения жидкого алюминия вблизи 910 °С, которое проявляется в виде излома на зависимости логарифма вязкости от обратной температуры (рис. 2). Температура излома близка к температуре скачка вязкости, наблюдаемого в работах [23, 24], и температуре резкого изменения структуры ближнего порядка жидкого алюминия, обнаруженного в [27]. По абсолютным значениям, полученная нами температурная зависимость кинематической вязкости жидкого алюминия, практически совпадает с данными работы [22] и близка к участкам политерм, полученным в [23] при нагреве и охлаждении выше температуры аномалии.
V, 10~7 м2/с
_I_I_I_I_I_I
600 700 800 900 1000 1100 1200
Рис. 4. Температурные зависимости кинематической вязкости жидкого алюминия: 1 - получена в обзорной работе [21] обобщением литературных данных;
2 - [22]; 3 - [23]; 4 - [24]; 5 - данные авторов
Резкое изменение значений вязкости жидкого алюминия, наблюдаемое в работах [23, 24], может быть связано с образованием на поверхности жидкости сплошной оксидной пленки [25]. Обычно при измерении вязкости методом крутильных колебаний расплав, находящийся в тигле, контактирует с его боковой стенкой и дном. Верхняя граница расплава является свободной. Однако на верхней границе расплава может формироваться пленка сложного состава с участием продуктов взаимодействия расплава с материалом тигля и газовой атмосферой. Поскольку вязкость пленки на много порядков выше вязкости самого расплава, она выполняет роль второй торцевой поверхности трения. При наличии второй
торцевой поверхности трения, при прочих равных условиях, колебательная система за счет дополнительной диссипации механической энергии будет иметь более высокие значения логарифмического декремента затухания и, как следствие, значений вязкости. Резкое снижение вязкости при нагреве расплава может быть связано с удалением (испарением или растворением) пленки с верхней границы расплава. При охлаждении расплава пленка может вновь образоваться, что приведет к росту получаемых значений вязкости. В опытах с крышкой на верхней границе расплава, реализуемых в настоящей работе, расплав имеет две торцевых поверхности трения в ходе всего эксперимента. Благодаря этому граничные условия не изменяются и не оказывают влияния на результаты измерений [19].
Резкое изменение энергии активации вязкого течения жидкого алюминия и расплавов на его основе вблизи 910 °С, по-видимому, обусловлено структурным превращением в жидком алюминии. На возможность такого превращения указывают данные рентгеноструктурного анализа [27 - 29]. В работах [28, 29] отмечено существенное изменение дифракционных кривых интенсивности рассеяния жидким алюминием при нагреве выше 800 °С, связанное, по мнению авторов, с изменением типа ближнего порядка от ГЦК-подобного к ОЦК- или ОЦТ-подобному. Согласно результатам работы [27], изменение структуры ближнего порядка в жидком алюминии наблюдается вблизи 960 °С и связанно с существенным разрыхлением расплава за счет уменьшения числа ближайших соседей. Учитывая отсутствие гистерезиса политерм вязкости, можно полагать, что изменения структуры расплавов при их нагреве и последующем охлаждении обратимы. Отклонения политерм вязкости от аррениусовской зависимости были обнаружены ранее для расплавов на основе алюминия с малым содержанием кобальта (до 1,4 ат.%) [14] и железа (до 1,5 ат.%) [15].
На рис. 5 приведена концентрационная зависимость вязкости расплавов А1-№ совместно с данными работ [11, 12] при температуре 800 °С. Изотерма, полученная в настоящей работе, хорошо согласуется с концентрационной зависимостью вязкости, полученной в работе [12], а в области малых концентраций никеля дополняет её.
о
Г-|
О
>
Рис. 5. Концентрационные зависимости вязкости расплавов при температуре 800 °С: 1 - результаты настоящей работы; 2 - данные работы [12];
3 - определена по политермам, приведенным в [11]
Согласно данным дифракционных исследований [3, 4] жидкие сплавы А1-№ имеют микронеоднородное строение. При относительно высоком содержании никеля в расплаве, наиболее вероятно реализуется квазиэвтектическая структура, составляющими которой являются микрогруппировки состоящие преимущественно из атомов алюминия и микрогруппировки со структурой типа интерметаллида А13№ [3]. В расплавах с малым содержанием легирующего элемента образование микрогруппировок со структурой типа интерметаллических соединений маловероятно.
Для объяснения влияния малых добавок никеля на вязкость алюминия воспользуемся схемой изменения структуры расплава при легировании, предложенной нами ранее применительно к системам Al-Co [14] и Al-Fe [15]. Поскольку расплавы Al-Ni характеризуются сильным взаимодействием между атомами разного сорта, можно предположить, что при малых концентрациях никеля в расплаве образуются кластеры, состоящие из атома Ni и окружающих его атомов Al (кластер Al(Ni)). Эти кластеры случайным образом распределены по объему расплава. При увеличении содержания никеля происходит увеличение количества кластеров Al(Ni) и уменьшение объемной доли расплава с ближним упорядочением характерным собственно для жидкого алюминия. Уменьшением объемной доли расплава с ближним упорядочением характерным для чистого жидкого алюминия можно объяснить постепенное уменьшение эффекта отклонения температурной зависимости вязкости от уравнения Аррениуса. Увеличение в расплаве доли кластеров Al(Ni) приводит к увеличению средней энергии взаимодействия и соответственно росту значений вязкости (на рис. 5 до 1,5 ат.% Ni).
При дальнейшем легировании в расплаве образуются более крупные кластеры с ближним упорядочением близким к интерметаллическому соединению. В системе Al-Ni это может быть интерметаллид Al3Ni (кластер AbNi-типа). В соответствии с концентрационной зависимостью вязкости расплавов Al-Ni, полученной в работе [12], образование кластеров AbNi-типа, по-видимому, начинается при содержании никеля 1,5 - 2,0 ат.% и сопровождается снижением значений вязкости. Последнее можно объяснить тем, что возникающие кластеры A^Ni-типа в отличие от кластеров Al(Ni) имеют прочные внутренние связи и слабо взаимодействуют с окружающими их частицами.
заключение
В работе изучены температурные зависимости кинематической вязкости жидких сплавов Al-Ni с содержанием никеля до 1,0 ат.% при нагреве от ликвидуса до 1200 °С и последующем охлаждении. Для всех исследованных расплавов температурные зависимости вязкости, полученные в режимах нагрева и охлаждения, совпадают.
Для расплавов с содержанием никеля до 0,5 ат.% включительно обнаружено отклонение температурных зависимостей вязкости от аррениусовской зависимости. Политермы вязкости этих расплавов можно разделить на два температурных интервала, в каждом из которых зависимость описывается уравнением Аррениуса. Аппроксимирующие уравнения пересекаются в одной точке, образуя излом политермы. Температура излома не зависит от содержания никеля и близка к 910 °С. Отклонение политерм вязкости расплавов от уравнения Аррениуса, по-видимому, обусловлено структурным превращением в жидком алюминии.
Увеличение содержания никеля до 1,0 % включительно приводит к немонотонному росту значений вязкости. Наиболее интенсивный рост значений вязкости наблюдается при увеличении содержания никеля до 0,15 %.
Полученные результаты имеют важное значение для дальнейшего развития модельных представлений реальных жидких сплавов на основе алюминия и могут быть использованы при решении практических задач металлургии и литейного производства, связанных с разработкой новых экономнолегированных переходными металлами алюминиевых сплавов, например, жаропрочных.
Работа выполнена при частичной финансовой поддержке РФФИ, грант № 15-0206288 а.
список литературы
1. Регель А. Р., Глазов В. М. Закономерности формирования структуры электронных расплавов. М.: Наука, 1982. 320 с.
2. Iida T., Guthrie R. I. L. The Thermophysical Properties of Metallic Liquids. Oxford: University Press, 2015.
640 p.
3. Polyakov A. A., Kern E. M., Vatolin N. A. Structure of Aluminium-Nickel Melt // Расплавы. 1996. № 1. С. 16-24.
4. Роик А. С., Самсонников А. В., Казамиров В. П., Сокольский В. Э. Рентгенодифракционное исследование структуры расплавов Al-Ni // Металлы. 2006. № 3. С. 24-31.
5. Аюшина Г. Д., Левин Е. С., Гельд П. В. Влияние температуры и состава на плотность и поверхностную энергию жидких сплавов алюминия с никелем // Журнал физической химии. 1969. Т. 43, № 11. С. 2756-2760.
6. Левин Е. С., Аюшина Г. Д. Исследование некоторых физико-химических свойств расплавов Ni-Al // Известия АН СССР. Металлы. 1971. № 1. С. 227-229.
7. Левин Е. С., Аюшина Г. Д. Электропроводность сплавов Ni-Al // Известия АН СССР. Металлы. 1972. № 5. С. 143-146.
8. Диаграммы состояния двойных металлических систем: Справочник. В 3 томах. Том 1 / под общ. ред. Н.П. Лякишева. М.: Машиностроение, 1996. 992 с.
9. Jones W. R., Bartlett W. L. The Viscosity of aluminium alloys // Journal of the Institute of Metals, 1952-1953, vol. 81, no. 3, pp. 145-152.
10. Mudry S., Sklyarchuk V., Yakymovych A. Influence of doping with Ni on viscosity of liquid Al // Journal of Physical Studies, 2008, vol. 12, no. 1, pp. 1601-1 - 1601-5.
11. Кофанов С. А., Чикова О. А., Попель П. С. Вязкость жидких сплавов Al-Ni // Расплавы. 2004. № 3. C. 30-37.
12. Бельтюков А. Л., Меньшикова С. Г., Ладьянов В. И. Об особенностях вязкости расплавов Al-Ni с содержанием никеля до 10 ат.% // Расплавы. 2012. № 2. С. 55-62.
13. Lad'yanov V. I., Bel'tyukov A. L., Menshikova S. G., Korepanov A. U. Viscosity of Al-Ni and Al-Co Melts in the Al-rich Area // Physics and Chemistry of Liquids, 2014, vol. 52, no. 1, pp. 46-54.
14. Бельтюков А. Л., Меньшикова С. Г., Ладьянов В. И., Корепанов А. Ю. Вязкость жидких сплавов Al-Co с содержанием кобальта до 15 ат.% // Теплофизика высоких температур. 2016. Т. 54, № 5. С. 707-715. doi: https://doi.org/10.7868/S0040364416050070
15. Bel'tyukov A. L., Menshikova S. G., Lad'yanov V. I. The viscosity of binary Al-Fe melts in the Al-rich area // Journal of Non-Crystalline Solids, 2015, vol. 410, pp. 1-6.
16. Бельтюков А. Л., Ладьянов В. И. Автоматизированная установка для определения кинематической вязкости металлических расплавов // Приборы и техника эксперимента. 2008. № 2. С. 155-161.
17. Швидковский Е. Г. Некоторые вопросы вязкости жидких металлов. М.: Гостехиздат, 1955. 208 с.
18. Олянина Н. В., Бельтюков А. Л., Гончаров О. Ю., Ладьянов В. И. Влияние поверхностной пленки на результаты измерения вязкости расплава Co83B17 методом крутильных колебаний // Расплавы. 2012. № 2. С. 83-90.
19. Бельтюков А. Л., Олянина Н. В., Ладьянов В. И. Особенности измерения вязкости металлических расплавов методом крутильных колебаний // Расплавы. 2016. № 2. С. 176-184.
20. Гончаров О. Ю., Олянина Н. В., Бельтюков А. Л., Ладьянов В. И. Влияние температуры и примесей в газовой фазе на состав поверхностных слоев сплавов системы Со-В // Журнал физической химии. 2015. Т. 89, № 5. С. 842-848. doi: https://doi.org/10.7868/S0044453715050143
21. Assael M. J., Kakosimos K., Banish R. M., Brillo J., Egry I., Brooks R., Quested P. N., Mills K. C., Nagashima A., Sato Y., Wakeham W. A. Reference data for the density and viscosity of liquid aluminium and liquid iron // Journal of Physical and Chemical Reference Data, 2006, vol. 35, no. 1, pp. 285-300.
22. Кононенко В. И., Яценко С. П., Рубинштейн Г. М., Привалов И. М. О вязкости и электросопротивлении жидкого алюминия // Теплофизика высоких температур. 1969. Т. 7, № 2. С. 265-268.
23. Константинова Н. Ю., Попель П. С., Ягодин Д. А. Кинематическая вязкость сплавов медь-алюминий // Теплофизика высоких температур. 2009. Т. 47, № 3. С. 354-359.
24. Базин Ю. А., Замятин В. М., Насыйров Я. А., Емельянов А. В. О структурных превращениях в жидком алюминии // Известия вузов. Черная металлургия. 1985. № 5. С. 28-33.
25. Арсентьев П. П., Полякова К. И. Вязкость жидкого алюминия // Известия АН СССР. Металлы. 1977. № 2. С. 65-70.
26. Замятин В. М., Баум Б. А. Условия обнаружения аномалий на политермах физических свойств жидкого алюминия // Расплавы. 1989. № 1. С. 16-22.
27. Базин Ю. А., Емельянов А. В., Баум Б. А., Клименков Е. А. Рентгенографическое исследование строения жидкого алюминия // Металлофизика. 1986. Т. 8, № 2. С. 11-15.
28. Пастухов Э. А., Ватолин Н. А., Лисин В. Л., Денисов В. М., Качин С. В. Дифракционные исследования строения высокотемпературных расплавов. Екатеринбург: УрО РАН, 2003. 353 с.
29. Ватолин Н. А., Пастухов Э. А., Сермягин В. Н. Влияние температуры на структуру жидкого алюминия // Доклады АН СССР. 1975. Т. 222. С. 641-643.
VISCOSITY OF AL-Ni MELTS WITH SMALL NICKEL CONTENT
:Bel'tyukov A. L., :Lad'yanov V. I., 1Korepanov A. Yu., 2Bel'tyukov I. A.
Physical-Technical Institute of the Ural Branch of the Russian Academy of Sciences, Izhevsk, Russia 2Ural Federal University, Ekaterinburg, Russia
SUMMARY. The temperature dependences (from the melting temperature to 1200 °C) of the kinematic viscosity of liquid aluminum and Al-Ni alloys with a nickel content of up to 1 at.% were obtained by the method of torsional vibrations. For all the liquid alloys studied, the temperature dependences of the viscosity obtained in the heating and cooling regimes coincide. Approximation of temperature dependences by the Arrhenius equation is carried out. For the liquid aluminum and the melts with a nickel content below 0.5 % inclusive, we discovered a deviation of the temperature dependences of the viscosity from the Arrhenius dependence. We might divide polytherms of the viscosity of these melts into two temperature intervals; in each interval, the dependence is described by the Arrhenius dependence. The fracture temperature does not depend on the nickel content and is close to 910 °C. With an increase in the nickel content in the melt, the fracture effect decreases. The polytherm of the viscosity of a melt containing 1.0 % nickel is described by the Arrhenius equation throughout the temperature range studied. The deviation of the melt viscosity polytherms from the Arrhenius equation is probably caused by a structural transformation in the liquid aluminum. We explain the decrease of the deviation of the temperature dependence of the viscosity from the Arrhenius equation with increasing nickel content by a change in the structure of the melt upon alloying. It is assumed that clusters consisting of Ni atom and surrounding Al atoms (Al(Ni) cluster) are formed in the melt even at low nickel contents. An increase of the nickel content leads to growth of number of Al(Ni) clusters and a decrease of the volume fraction of the melt with a short ordering characteristic for liquid aluminum. Concentration dependences of viscosity and activation energy of viscous flow are constructed. An increase of the nickel content in the melt leads to growth of values of the viscosity and activation energy of the viscous flow. The most intensive growth of values of the viscosity is observed with an increase in the nickel content to 0.15 %.
KEYWORDS: melt, Al-Ni system, kinematic viscosity, temperature dependence, Arrhenius equation, activation energy of the viscous flow, concentration dependence.
REFERENCES
1. Regel A. R., Glazov V. M.. Zakonomernosti formirovaniya struktury elektronnykh rasplavov [Law of electron melts structure formation]. Moscow: Nauka Publ., 1982. 320 p.
2. Iida T., Guthrie R. I. L. The Thermophysical Properties of Metallic Liquids. Oxford: University Press, 2015.
640 p.
3. Polyakov A. A., Kern E. M., Vatolin N. A. Structure of Aluminium-Nickel Melt. Rasplavy [Melt], 1996, no. 1, pp. 16-24.
4. Roik A. S., Samsonnikov A. V., Kazimirov V. P., Sokol'skii V. E. X-ray diffraction study of the structure of Al-Ni melt]. Russian metallurgy (Metally), 2006, vol. 2006, no. 3, pp. 206-211. https://doi.org/10.1134/S0036029506030049
5. Ayushina G. D., Levin E. S., Gel'd P. V. Vliyanie temperatury i sostava na plotnost' i poverkhnostnuyu energiyu zhidkikh splavov alyuminiya s nikelem [Effect of temperature and composition on the density and surface energy of liquid aluminum alloys with nickel]. Zhurnal fizicheskoy khimii [Journal of Physical Chemistry], 1969, vol. 43, no. 11, pp. 2756-2760.
6. Levin E. S., Ayushina G. D. Issledovanie nekotorykh fiziko-khimicheskikh svoystv rasplavov Ni-Al [Investigation of some physico-chemical properties of Ni-Al melts]. Izvestiya Akademii Nauk SSSR. Metally [Izvestiya of the Academy of Sciences of the USSR. Metals], 1971, no. 1, pp. 227-229.
7. Levin E. S., Ayushina G. D. Elektroprovodnost' splavov Ni-Al [Electrical conductivity of Ni-Al alloys]. Izvestiya Akademii Nauk SSSR. Metally [Izvestiya of the Academy of Sciences of the USSR. Metals], 1972, n. 5, pp. 143-146.
8. Diagrammy sostoyaniya dviynykh metallicheskikh system. Spravochnik. V 3 tomakh. Tom 1. Pod red. N.P. Lyakisheva [Diagrams of binary metal system state. Reference Book. In 3 volumes. Vol. 1. Ed. by N.P. Lyakisheva]. Moscow: Mashinostroenie Publ., 1996. 992 p.
9. Jones W. R., Bartlett W. L. The Viscosity of aluminium alloys. Journal of the Institute of Metals, 1952-1953, vol. 81, no. 3, pp. 145-152.
10. Mudry S., Sklyarchuk V., Yakymovych A. Influence of doping with Ni on viscosity of liquid Al. Journal of Physical Studies, 2008, vol. 12, no. 1, pp. 1601-1 - 1601-5.
11. Kofanov S. A., Chikova O. A., Popel' P. S. Vyazkost' zhidkikh splavov Al-Ni [Viscosity of liquid Al-Ni alloys]. Rasplavy [Melt], 2004, no. 3, pp. 30-37.
12. Bel'tyukov A. L., Men'shikova S. G., Lad'yanov V. I. Ob osobennostyakh vyazkosti rasplavov Al-Ni s soderzhaniem nikelya do 10 at.% [On the specific viscosity of Al-Ni melts with nickel content up to 10 at.%]. Rasplavy [Melt], 2012, no. 2, pp. 55-62.
13. Lad'yanov V. I., Bel'tyukov A. L., Menshikova S. G., Korepanov A. U. Viscosity of Al-Ni and Al-Co Melts in the Al-rich Area. Physics and Chemistry of Liquids, 2014, vol. 52, no. 1, pp. 46-54. doi: http://dx.doi.org/10.1080/00319104.2013.793599
14. Bel'tyukov A. L., Men'shikova S. G., Lad'yanov V. I., Korepanov A. Yu. Viscosity of liquid Al-Co alloys with a cobalt content up to 15 at %. High Temperature, 2016, vol. 54, no. 5, pp. 667-674. doi: 10.1134/S0018151X16050072
15. Bel'tyukov A. L., Menshikova S. G., Lad'yanov V. I. The viscosity of binary Al-Fe melts in the Al-rich area. Journal of Non-Crystalline Solids, 2015, vol. 410, pp. 1-6. doi: https://doi.org/10.1016/jjnoncrysol.2014.11.028
16. Bel'tyukov A. L., Lad'yanov V. I. An automated setup for determining the kinematic viscosity of metal melts. Instruments and Experimental Techniques, 2008, vol. 51, no. 2, pp. 304-310. doi: 10.1134/S0020441208020279
17. Shvidkovskii E. G. Nekotorye voprosy vyazkosti rasplavlennykh metallov [Some problems of molten metals viscosity]. Moscow: Gostekhizdat Publ., 1955. 208 p.
18. Olyanina N. V., Bel'tyukov A. L., Goncharov O. Yu., Lad'yanov V. I. Vliyanie poverkhnostnoy plenki na rezul'taty izmereniya vyazkosti rasplava Co83Bi7 metodom krutil'nykh kolebanii [Influence of the surface film on the measurement results of viscosity of Co83Bi7 melt by method of torsional vibrations]. Rasplavy [Melt], 2012, no. 2, pp. 83-90.
19. Bel'tyukov A. L., Olyanina N. V., Lad'yanov V. I. Torsional vibration measurement of the viscosity of a metallic melt. Russian Metallurgy (Metally), 2016, vol. 2016, no. 2, pp. 156-161. doi: https://doi.org/10.1134/S0036029516020026
20. Goncharov O. Yu., Olyanina N. V., Bel'tyukov A. L., Lad'yanov V. I. Effects of temperature and gas phase impurities on the composition of Co-B alloy surface layers. Russian Journal of Physical Chemistry A, 2015, vol. 89, no. 5, pp. 857-863. doi: 10.1134/S0036024415050143
21. Assael M. J., Kakosimos K., Banish R. M., Brillo J., Egry I., Brooks R., Quested P. N., Mills K. C., Nagashima A., Sato Y., Wakeham W. A. Reference data for the density and viscosity of liquid aluminium and liquid iron. Journal of Physical and Chemical Reference Data, 2006, vol. 35, no. 1, pp. 285-300. doi: 10.1063/1.2149380
22. Kononenko V. I., Yatsenko S. P., Rubinstein G. M., Privalov I. M. O vyazkosti i elektrosoprotivlenii zhidkogo alyuminiya [On the viscosity and electrical resistivity of liquid aluminum]. Teplofizika vysokikh temperatur [Hhigh temperature thermal physics], 1969, vol. 7, no. 2, pp. 265-268.
23. Konstantinova N. Y., Popel' P. S., Yagodin D. A. The kinematic viscosity of liquid copper-aluminum alloys. High Temperature, 2009, vol. 47, no. 3, pp. 336-341. doi: https://doi.org/10.1134/S0018151X09030067
24. Bazin Yu. A., Zamyatin V. M., Nasyrov Y. A., Emelyanov A. V. O strukturnykh prevrashcheniyakh v zhidkom alyuminii [On structural transformations in liquid aluminum]. Izvestiya vysshikh uchebnykh zavedeniy. Chernaya metallurgiya [Izvestiya universities. Ferrous Metallurgy], 1985, no. 5, pp. 28-33.
25. Arsentyev P. P., Polyakova K. I. Vyazkost' zhidkogo alyuminiya [Viscosity of liquid aluminum]. Izvestiya Akademii Nauk SSSR. Metally [Izvestiya of the Academy of Sciences of the USSR. Metals], 1977, no. 2, pp. 65-70.
26. Zamyatin V. M., Baum B. A. Usloviya obnaruzheniya anomaliy na politermakh fizicheskikh svoystv zhidkogo alyuminiya [Conditions for the detection of anomalies on polytherms of the physical properties of liquid aluminum]. Rasplavy [Melts], 1989, no. 1, pp. 16-22.
27. Bazin Yu. A., Emelyanov A. V., Baum B. A., Klimenkov E. A. Rentgenograficheskoe issledovanie stroeniya zhidkogo alyuminiya [Radiographic study of the structure of liquid aluminum]. Metallofizika [Metallophysics], 1986, vol. 8, no. 2, pp. 11-15.
28. Pastukhov E. A., Vatolin N. A., Lisin V. L., Denisov V. M., Kachin S. V. Difraktsionnye issledovaniya stroeniya vysokotemperaturnykh rasplavov [Diffraction studies of a structure of high-temperature melts]. Ekaterinburg: UrO RAN Publ., 2003. 353 p.
29. Vatolin N. A., Pastukhov E. A., Sermyagin V. N. Vliyanie temperatury na strukturu zhidkogo alyuminiya [Effect of temperature on the structure of molten aluminum]. Doklady Akademii Nauk SSSR [Reports of the Academy of Sciences of the USSR], 1975, vol. 222, pp. 641-643.
Бельтюков Анатолий Леонидович, кандидат физико-математических наук, заместитель директора по научной работе, ФТИ УрО РАН, тел. +7(3412)43-01-00, e-mail: albeltyukov@mail.ru
Ладьянов Владимир Иванович, доктор физико-математических наук, заведующий отделом, ФТИ УрО РАН, тел. +7(3412)21-65-77, e-mail: las@ftiudm.ru
Корепанов Алексей Юрьевич, младший научный сотрудник, ФТИ УрО РАН, тел. +7(3412)21-89-11 Бельтюков Иван Анатольевич, студент магистратуры,УрФУ, e-mail: vanya2259@gmail.com
