CC BY
129
УДК 621.039.531
ВОЗМОЖНОСТИ ПРИМЕНЕНИЯ БОРИСТЫХ СТАЛЕЙ В СУЩЕСТВУЮЩИХ И ПЕРСПЕКТИВНЫХ ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРАХ
© 2012 Д. В. Козлов1, В.Д. Рисованый2
1 Ульяновский государственный университет
2 ОАО «ГНЦ РФ НИИАР», г. Димитровград
Поступила в редакцию 20.11.2012
В статье рассматриваются вопросы применения бористых сталей в качестве поглощающих материалов для изготовления органов управления и защиты. Рассматриваются стали марок СБ и СБЯ, в которых осуществлено легирование бором вплоть до уровня 2,0-2,2 %(масс.). Такое высокое содержание бора влияет, как на исходные свойства стали, так и на эволюцию свойств и микроструктуры под облучением. Рассматриваются примеры эксплуатации бористых сталей в различных температурных и нейтронно-физических условиях, особенности накопления и перераспределения трансмутационного гелия, вопросы размерной стабильности, изменения пластичности, прочности и т.п. Ключевые слова: бористые стали, поглощающие материалы, органы регулирования ядерных реакторов.
ВВЕДЕНИЕ
Бор подобно углероду оказывает весьма сильное влияние на свойства сталей даже в весьма малых концентрациях. Введение нескольких тысячных процентов бора в некоторые конструкционные стали улучшает итоговые механические свойства и легирование бором может в некоторых случаях служить удачной заменой легирования более дорогими элементами.
Кроме того бор, а точнее его изотоп 10B , является одним из наиболее эффективных поглотителей нейтронов и это свойство с успехом применяется в атомной энергетике. Наиболее распространено использование бора в виде таблеток или порошка карбида бора, засыпаемого, как правило, в цилиндрическую оболочку и образующего сердечник пэла (т.е. элемента, поглощающего нейтроны). В зависимости от глубины погружения пэлов в активную зону происходит увеличение или уменьшение мощности активной зоны, либо даже ее экстренная остановка, в случае возникновения нештатных ситуаций. В ряде случаев достаточную нейтронно-физическую эффективность может обеспечить применение в качестве поглощающего материала стали, с содержанием бора около 1-2% (более высокое содержание бора делает сталь хрупкой). При этом бористая сталь может применяться как сердечник, с очехловкой из какого либо другого материала, так и без очехловки, выполняя одновре-Козлов Дмитрий Владимирович, кандидат физико-математических наук, директор центра коллективного пользования научным оборудованием. E-mail: kozlovdv@ulsu.ru
Рисованый Владимир Дмитриевич, доктор технических наук, заместитель директора. E-mail: risovanyy@yandex.ru
менно роль конструкционного и функционального (поглощающего нейтроны) материала.
СВОЙСТВА БОРИСТЫХ СТАЛЕЙ, ПРИМЕНЯЕМЫХ В ЯДЕРНОЙ ЭНЕРГЕТИКЕ
В России практическое применение нашли бористые стали марок СБ и СБЯ, химический состав которых приведен в табл. 1.
Плавку бористых сталей проводят в индукционных печах. При этом потери бора не превышают 5% от начального содержания. Возможна обработка посредством ковки при температуре 1010-1150 °С. При температуре ниже 1010 °С сталь становится хрупкой, а при температуре выше 1150 °С - красноломкой [1, 2].
Структура бористой стали состоит из раствора хрома в гамма-фазе железа и из боридной фазы (СгБ2, БеБ2), которая на металлографических шлифах имеет реечную форму [3, 4].При легировании вольфрамом и молибденом повышается жаростойкость стали и измельчается боридная фаза, что позволяет использовать сталь СБ-2 при более высокой температуре эксплуатации [4].
Теплофизические свойства бористых сталей близки к свойствам нержавеющих сталей. Бори-стые стали имеют достаточно высокую коррозионную стойкость при работе в водном теплоносителе. Довольно низкая пластичность бористых сталей обуславливает технологические трудности при ковке, прокатке и прессовании изделий из них. Сварку бористых нержавеющих сталей с получением швов, эквивалентных по прочности свариваемому материалу, производят при двойной У-образной разделке свариваемых кромок и наплавлении шва аргонодуговой горелкой со специальным электродом.
Таблица 1. Массовое содержание легирующих элементов в бористых сталях
Марка Массовое содержание, %
Бе В Сг N1 Со А1 С Мо W
СБ-2 Осно ва 2,0-2,2 17-20 32-36 - - - 7-9 3-4
СБЯ-2 // 1,6-2,0 19-22 15-18 0,02 0,4 0,05 - -
Механическую обработку литых заготовок из бористых сталей с массовым содержанием бора до 2 % выполняют резцами из обычной быстрорежущей стали.
Радиационная стойкость бористых сталей согласно данным, приведенным в работе [1], характеризуется:
- уменьшением вязкости от 60 до 90 % при флюенсе нейтронов Б = 3.1020см-2;
- увеличением линейных размеров образцов на 1-2 % при 1.1020 см-2;
- увеличением предела прочности на 50-100 % при Б = 3.1020 см-2;
- увеличением предела текучести более чем на 200 % при Б = 3.1020 см-2.
Приведенные данные показывают, что элементы органов регулирования из бористых сталей целесообразно выполнять литыми с последующей механической обработкой. Использование этих деталей в качестве несущих нежелательно, а монтаж их на несущих элементах должен учитывать возможность распухания и изменения геометрии в процессе работы в реакторе.
ПРИМЕНЕНИЕ БОРИСТОЙ СТАЛИ В ДЕЙСТВУЮЩИХ РЕАКТОРАХ
В ядерной технике используют вкладыши из бористой стали, имеющие в сечении форму шестигранника или кольца. Шестигранные вкладыши используют в реакторах ВВЭР-440. Вкладыши в виде кольцевых втулок нашли применение, в частности, в органах регулирования реакторов РБМК-1000, ВК-50, ВВЭР-2 АЭС «Райнсберг».
Изделия из бористой стали СБЯ-2 исследовали после эксплуатации в составе стержней дополнительного поглотителя (ДП) на Ленинградской АЭС (РБМК-1000) в течение 826 эфф.сут при температуре воды 270 °С, давлении 7,4 МПа до максимального флюенса нейтронов 2,1-1021 см-2. На некоторых втулках наблюдались трещины, увеличение их диаметра составило 4,9 %. Втулки, сохранившие целостность, имели увеличение диаметра до 1,1 %. Трещины и разрушения втулок отмечались уже после облучения в течение 608 эфф. сут. При этом доля втулок с трещинами составляла более 5 % от общего количества обследованных. Основные причины растрескивания втулок - снижение пластичности металлической матрицы под облучением и накопление гелия, образующегося
по п,а-реакции на изотопе 10В. Кроме того, в процессе изготовления втулок неизбежно образование раковин, включений, других неоднородностей, которые при облучении становятся концентраторами напряжений и вызывают разрушение. Напряжения во втулках возникают как от внешнего воздействия (давление теплоносителя, перемещение изделий), так и от неравномерного выгорания изотопов 10В по сечению образцов.
В работах [5, 6] приведены данные по исследованию ш естигранных втулок из бористой стали СБЯ-2, которые эксплуатировались в реакторе ВВЭР-2 АЭС «Райнсберг» в течение сши календарных лет до максимального флю енса тепловых нейтронов 3144021 см-2. Трещины, изменения формы и потертости отсутствовали. Объемное распухание материала достигало 1,7 %, что вызвало увеличение размера под ключ около 0,16 мм. После отжига при температуре 800 еС в течение 1-3 ч объемное распухание материала составило 4,3-4,7 %.
Из грани шестигранника вырезали образцы размером 6x6x50 мм. В ряде случаев происходило взрывоподобное разрушение образцов, обусловленное хрупкостью материала и наличием в нем высоких напряжений. Почти в два раза увеличились прочностные характеристики стали. При испытании вырезанных образцов на изгиб предел прочности возрос от 630-860 МПа у необлученного материала до 1100-1500 МПа после реакторного облучения. Пластический прогиб уменьшился соответственно от 0,153 - 0,293 мм до нуля. Микротвердость матрицы увеличилась на 60 % (от 1560 до 2300 2500 МПа).
После облучения в микроструктуре стали были обнаружены полости, заполненные гелием. Полости преимущественно располагались вокруг боридов. Распределение полостей по сечению образцов неравномерно. Было измерено выгорание изотопа 10В по толщине стенки втулки, равной 6 мм (рис. 1). С внешней стороны втулки выгорание составило 45-60 %, с внутренней 37-46 %, в центральной области 24-33 %. Более высокое выгорание изотопа 10В на внутренней поверхности втулок по сравнению с центральными слоями материала связано с «ловушечным» эффектом в результате замедления нейтронов в воде, заполняющей внутреннюю полость втулок.
Втулки из стали СБ-2М эксплуатировались в органах регулирования Билибинской АЭС в
70
□о"
о
Т—
0
1 50 пз
о.
0
1_
СО
30
10
\ /-"
Наружна; поверхнее гь П нутре нняя □верхность
7,4
I-
и
0
1
I° 7,3 с
7,2
1
<- 2 /
28,1
Н
ш га С1
28,0
27,9
10
15
20
0 2 4 6
Толщина, мм
Рис. 1. Зависимость выгорания изотопа 10В от толщины стенки втулки из стали СБЯ-2 после облучения в реакторе ВВЭР-2 АЭС "Райнсберг" в течение 7 лет до флюенса нейтронов 3,14 ■ 1021 см-2
течение 1523 эфф. сут при температуре 500-600 0С до максимального флюенса нейтронов 2,4-1021 см-2. Максимальное увеличение диаметра втулок (39x3 мм) составило 1,9 %. Увеличение диаметра втулок с трещинами превышало 2,0 %. В результате проведения систематических измерений была определена зависимость увеличения линейных размеров (диаметра) от флюенса нейтронов:
Д с[/сЕ = 0,54 ■ 10"21АГ,% где Б - флюенс нейтронов, см-2.
Эффективность стержня АР, в процессе эксплуатации постоянно находившегося в активной зоне реактора в течение 921 эфф. сут, уменьшилась на 20 % по сравнению с исходной.
Исследовали втулки из бористой стали СБ-2, облучавшиеся в органах регулирования реактора АСТ-1. Продолжительность эксплуатации изделий составила 469 эфф.сут при мощности реактора 5 МВт. Облучение проводили в воздушной среде при температуре втулок 400-820 0С до максимального флюенса быстрых (Е > 0,8 МэВ)
Флюенс нейтронов, х1 020 см-2
Рис. 2. Зависимость изменения диаметра (1) и плотности (2) втулок из стали СБ-2 от флюенса нейтронов (Е>0,8 МэВ) при температуре облучения 400-820 0С
и тепловых (Е < 0,5эВ) нейтронов 2,161021 и 0,84-1021 см-2 соответственно. После реакторных испытаний втулки имели блестящую поверхность, видимых коррозионных и механических повреждений не обнаружено.
В результате облучения с ростом флюенса нейтронов происходило увеличение диаметра втулок с одновременным уменьшением плотности материала (рис. 2). Максимальное уменьшение плотности и увеличение диаметра стали СБ-2 при флюенсе нейтронов 2.1021 см-2 (Е>0,8 МэВ) составило 2,02 и 0,75% соответственно.
В результате металлографических исследований заметных различий в структуре борис-той стали после реакторных испытаний не выявлено (рис. 3). С увеличением флюенса нейтронов происходило упрочнение материала. При флюенсе нейтронов 1021 см-2 (Е > 0,8 МэВ) микротвердостьН составила 3200 МПа, а при 2.1021 см-2 (Е>0,8 МэВ) Нц =4000 МПа.
Аналогичные результаты приведены в работах [3, 4]. Исследовали бористую сталь с широким диапазоном содержания бора: 0,3-3,0 %. У
1
2
4
Рис. 3. Структура бористой стали СБ-2 после реакторного облучения
0 0,5 1,0
Массовое содержание В, %
Рис. 4. Относительное изменение механических характеристик бористых сталей от содержания бора: Ж(1); ув (2); д (3); ак (4)
0
5
га 1050
Б
0
1
т
□
а.
9
о. С
700
350
Л 2
Л
\
60 ав
10 с С
20
70 а 60 ^
40 30 20 10
0 12 3
21 -2
Фпюенс нейтронов, х10 см
Рис. 5. Изменение механических характеристик бористой стали с массовым содержанием бора 1 %
от флюенса нейтронов [7]: предел прочности (1); твердость (2); удлинение (3)
бористых нержавеющих сталей аустенитного класса с содержанием 10В от 0,5 до 1,0 %, облученных до флюенса нейтронов 1-1020 см-2, увеличились размеры на 1-2 %, а при 35 %-ном выгорании изотопа 10В размеры изменились на 2,3 и 4,2 % соответственно. В результате облучения ряда бористых сталей при температуре 530 660 и 750870 0С их структура, объем и механические свойства изменились.
Приведены результаты по изменению механических свойств бористых сталей в зависимости от содержания в них бора (рис. 4.) [7]. При увеличении содержания бора от 0,25 до 1 % твердость HR увеличилась в 2,8 раза, предел прочности а^в 1,4 раза, пластичность 8 снизилась более чем в 2, а стойкость к ударным нагрузкам ак в 4 раза.
Показано, что с увеличением флюенса нейтронов на ранних этапах облучения наблюдается резкое увеличение предела прочности. Для сплава с содержанием бора 1 % прочность возрастает на 50 % при флюенсе нейтронов 5-1020 см-2 (рис.5.). При этом пластичность снижается практически до нуля. Последующее облучение сопровождается снижением прочности материала, и при флю-енсе нейтронов 1-1021 см-2 она становится в два раза меньше исходных значений. В процессе облучения также изменилась твердость материала, которая при флюенсе нейтронов 1-1021 см-2 увеличилась почти в 2 раза. Дальнейшее облучение не сопровождалось увеличением твердости [7].
ОБСУЖДЕНИЕ
Высокое содержание бора, необходимое для обеспечения нейтронно-физической эффективности, является причиной основного, вызванного нейтронным облучением явления, накопления и перераспределения трансмутационного гелия.
Как видно из приведенных выше данных накопление это весьма существенно, и служит причиной как упрочнения, так и радиационного распухания изделий. Пузырьки гелия при достаточно высоких флюенсах обнаруживаются на границах боридов, а облучение при средних и высоких температурах (4000С и выше) приводят к их образованию и вдали от частиц борсодержащих фаз. Неравномерность выгорания 10В по сечению изделий приводит к неравномерному распуханию и возникновению существенного градиента механических напряжений. Вместе со снижение пластичности, которое вызвано радиационным упрочнением, это облегчает возникновение трещин. Вместе с тем, обнаруженные эффекты существенно зависят от параметров облучения, таких как температура облучения, спектр нейтронного пока, набранный флюенс, и в тоже время могут быть нивелированы изменением конструктива поглощающих элементов. Например, механические напряжения, возникающие при распухании толстостенной втулки могут быть уменьшены заменой ее на несколько тонкостенных втулок, вложенных одна в другую и т.п.
Вместе с тем при умеренных флюенсах возможна эксплуатация борсодержащих сталей и при достаточно высоких температурах порядка 500-700 0С. Это позволяет говорить о них как о кандидатных материалах в первую очередь для реакторных установок с водой под давлением, разрабатываемых в настоящее время. Особенно интересным может быть использование таких поглощающих материалов в реакторах типа КЛТ-40 и ему подобных, разрабатываемых для плавучих АЭС, где сравнительно низкая энергонапряженность активной зоны и невысокая температура эксплуатации позволяют предположить длительный срок службы.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
1. Влияние нейтронного облучения на микроструктуру и механические свойства борсодер-жащих сталей проявляется в «традиционном» упрочнении, снижении пластичности и охрупчи-вании, связанном с образованием радиационных дефектов, а так же в накоплении и диффузионном перераспределении трансмутационного гелия образующегося в ходе протекающей с участием 10В (п, альфа)-реакции.
2. Накапливающийся гелий, кроме влияния на механические свойства, является причиной радиационного распухания, приводящего к формоизменениям деталей, и, как следствие, существенным градиентам напряжений в толстостенных конструкциях. До некоторой степени рост гелиевых пузырей и связанное с этим распуха-
ние уменьшается с понижением температуры ниже 350-300 ОС.
3. Перспективным может быть использование таких поглощающих материалов в реакторах типа КЛТ-40 и ему подобных, разрабатываемых для плавучих АЭС, где сравнительно низкая энергонапряженность активной зоны и невысокая температура эксплуатации позволяют предположить длительный срок службы.
Работа выполнена при поддержке Минобрна-уки в рамках ФЦП «Научные и научно-педагогические кадры инновационной России» на 2009 -2013 годы и государственного задания на 20122014 гг.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Емельянов И.Я., Ефанов А.И., Константинов Л.В. Научно-технические основы управления ядерными реакторами. М., Энергоиздат, 1981, 360 с.
2. Prus L.B., Byron E.S., Thompson J.F. Nucl. Sci. Eng., 1958. V.4.P.415.
3. Емельянов ИЯ., Гребенников Р.В., Сергеев Б.С. и др.
Влияние вольфрама и молибдена на радиационную стойкость бористогохроможелезоникелевого сплава. Труды конференции СЭВ "Атомная энергетика, топливные циклы, радиационное материаловедение" М. Изд-во СЭВ, 1971 г. С.495-505
4. Котельников Ю.Г., Пономаренко В.Б., Чернышов В.М. и др. Современное состояние проблем поглощающих материалов для ядерных реакторов различного назначения. Труды третьей межотраслевой конференции по реакторному материаловедению. Димитровг-рад, 1994. Т.1. С.12-25.
5. Кузнецов С.А., Пономаренко В.Б., Меламед В.Е. и др. Радиационная стойкость поглощающих материалов для регулирующих органов системы управления и защиты ядерных реакторов АЭС // Сб.докл. Международной конференции по радиационному материаловедению. Харьков: ХФТИ, 1990. Т.3.С.189-198.
6. Murgatroyd R.A., Kelly B.T. Technology and assessment of neutron absorbing materials. J. Atomicenergyreview. 1977. v.15. №1. P.3-74.
7. Отчет об основных исследовательских работах, выполненных в 2000 году. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 2001. С.43-44.
8. Худяков А.А., Островский З.Е., Рисованый В.Д., и др. Состояние сплава СБЯ после 31 года эксплуатации в реакторе ВК-50 // Атомная энергия. 2002. Т.92. Вып.2. С.114-118.
BORON STEEL APPLICATION FOR THE OPERATING AND FUTURE NUCLEAR REACTOR
© 2012 D.V. Kozlov1, V.D. Risovaniy2
1 Ulyanovsk State University 2Joint Stock Company "State Scientific Center Research Institute of Atomic Reactors", Dimitrovgrad
In article the questions use of boron steel as neutron absorbing materials for the manufacture of control rods are disscused. Regarded steel grades SB and SBN, which performed up to the boron doping level of 2.0-2.2% (by weight). This high boron content influences on initial properties of steel, and the properties and microstructure evolution under irradiation. The examples of the operation of boron steel in different temperature and neutron-physical conditions, especially the accumulation and redistribution of transmutation helium questions dimensional stability change plasticity, strength, etc. Key words: boron steel, absorbing materials, regulators of nuclear reactors.
Kozlov Dmitry, Candidate of Technics, Director of the Scientific Equipments Using Centre. E-mail: kozlovdv@ulsu.ru Risovaniy Vladimir, Doctor of Technics, Deputy Director. E-mail: risovanyy@yandex.ru
