CC BY
90
Вестник Челябинского государственного университета. 2013. № 25 (316). Физика. Вып. 18. С. 23-26.
Л. Н. Котов, В. А. Устюгов, Ф. Ф. Асадуллин, В. С. Власов, Е. А. Голубев СТРУКТУРА И ШИРИНА ЛИНИИ ФЕРРОМАГНИТНОГО РЕЗОНАНСА
композитных пленок
Исследована нано- и микроструктура композитных пленок составов (Со^е452г10)х(А12О3),, 0,26 < х < 0,63 методом атомно-силовой микроскопии . Получено распределение эффективного размера металлических гранул в зависимости от концентрации металлической фазы . Определены СВЧ магнитные характеристики композитных пленок на основе полученного распределения .
Ключевые слова: атомно-силовая микроскопия, композитные пленки, ферромагнитный резонанс.
В настоящее время интенсивно исследуются СВЧ магнитные и магнитооптические характеристики магнитных композитных пленок [1-3]. Пленки обладают такими необычными свойствами, как гигантское магнетосопротивление, аномальный эффект Холла и др . [1-3]. Они имеют сильно неоднородную структуру, определяемую соотношением концентрации металла и диэлектрика в пленке . Это обстоятельство осложняет исследование СВЧ магнитных характеристик пленок Определение структурных и магнитных параметров, составляющих пленку гранул, дает возможность построения теоретических моделей, описывающих магнитные характеристики композитных структур
Исследуемые пленки составов (Со4^е452г10) (ЛІД) 0,26 < х < 0,63 были изготовлены методом ионно-лучевого напыления на ситалловые подложки в атмосфере аргона [4]. Химический состав и толщины пленок определены с помощью сканирующего электронного микроскопа JSM-6400 [5]. Пленки были подвергнуты отжигу при температуре 800 К . Сканирование поверхности пленок до и после отжига проведено на атомносиловом микроскопе (АСМ) ARIS-3500.
Рассмотрим особенности изображений, полученных с использованием АСМ Характерный вид поверхности представлен на рис 1, из которого можно видеть, что пленки имеют неоднородную шероховатую поверхность Размер неоднородностей увеличивается с ростом концентрации металлической фазы При этом изменяется форма магнитных гранул Изменение формы гранул влечет за собой изменение размагничивающих полей и магнитных характеристик пленок
С помощью программного обеспечения Gwyddion были построены распределения металлических гранул по эффективному размеру (гранулы аппроксимированы эллипсоидами вращения) при различных концентрациях металлической фазы Распределения эффективных размеров приведены на рис 2 По оси абсцисс на рис 2 отложен размер гранул, полученный из топографических АСМ изображений, а по оси ординат —
относительная концентрация. Можно видеть, что при увеличении концентрации металла х (рис . 2а и 2в) уменьшается относительное количество частиц малого размера и увеличивается количество крупных частиц.
Отжиг композитных пленок приводит к уменьшению шероховатости поверхности пленки благодаря сплавлению мелких гранул металла и диэлектрика в более крупные структуры . При этом уменьшается относительная доля частиц с малым эффективным размером (рис . 2в и 2г), а также образуются частицы крупного размера, превышающего максимальный наблюдаемый размер частиц в пленках, не подвергавшихся отжигу
Зная толщину пленок и эффективные радиусы частиц, можно оценить величины полей размагничивания .
Пленки были разрезаны вдоль градиента концентрации металлической фазы на образцы размером 2,5^5 мм . Магнитные резонансные характеристики пленок были определены с помощью электронного парамагнитного резонанса (ЭПР) радиоспектрометра РЭ-1306 на частоте переменного поля 9,36 ГГц.
Зависимость ширины линии резонансного поглощения от постоянного поля приведена на рис . 3 а (кружки) . Из рис . 3 а можно видеть, что при увеличении концентрации магнитной фазы ширина резонансной линии сначала увеличивается, а затем, достигнув максимума при концентрации магнитной фазы х = 0,3 0,34, монотонно уменьшается . Увеличение ширины линии до порога перколяции связано со случайным распределением гранул по объему пленки и разбросом гранул по размерам, приводящим к наличию различных локальных размагничивающих полей Первый вклад можно оценить согласно уравнениям, приведенным в работе [6]:
ДЯ = 1,5(4^)
X
1 + х
(1)
где М8 — средняя намагниченность насыщения пленки, X — пористость материала. Этот вклад показан на рис . 3 кривой в области низких концентраций. Видно, что данная зависимость
0,6
0,4
0,2-
1 1 1 ■ I 1 I г
2 4 6
1 I ■ I I I
8 10
гф 10 т
гф 10 т
б
0
0
0,6
0,4
0,2
0,6
0,4-
*&
0,2
.................. I Т |И I I Ч I ‘| I 1*1 I
0 2 4 6 8 10
г ф 10 7 т
т—I—I—р—|—I I I—I—|—I I I—I—|
5 10 15
г ф 10 7 т
в
г
0
0
0
Рис . 2 . Распределение металлических гранул по эффективному радиусу при различных концентрациях металлической фазы до отжига (х: 0,41(а), 0,52(в)) и после отжига при 800 К (х: 0,41(б), 0,52(г))
качественно согласуется с экспериментальными результатами Аналогичные результаты можно получить для пленок с низким содержанием магнитной фазы различных составов (например, [7]) .
Уменьшение ширины резонансной линии при концентрациях металлической фазы, превышающих порог перколяции, можно объяснить «обменным сужением» [8]. Так, в работе [9] в качестве критерия оценки ширины резонансной линии выбран ее коэффициент эксцесса Ех. Для поли-кристаллического образца сферической формы степень остроты резонансного пика пропорциональна квадрату намагниченности:
Ex х 0,12
ТІ
V Han J
З,
(2)
где М5 — намагниченность образца; Ип — поле наведенной анизотропии
Можно видеть, что при 4лМх > Ип, т. е . при высоких концентрациях магнитной фазы, имеет место сужение линии . Для учета обменного взаимодействия необходимо добавить к правой части выражения (2) слагаемое, пропорциональное
1
yH і і
an /
(З)
= 2E / h —
где г0 — средний размер зерна; юе обменная частота, Е — энергия обменного взаимодействия.
Для расчета ширины линии можно воспользоваться экспериментальной зависимостью ширины линии ферромагнитного резонанса (ФМР) от удельного сопротивления и намагниченности пленки, предложенной в работе [10]:
Я
АН х-
(4)
где Яс — удельное сопротивление пленки. График концентрационной зависимости ширины линии ФМР, рассчитанной данным методом, изображен на рис 3 кривой в области высоких концентраций
Для теоретического расчета резонансных полей воспользуемся моделью Дубовика [11]. Пусть плоскость композитной пленки совпадает с плоскостью ху, подмагничивающее поле направлено вдоль оси г. Частицы, включенные в диэлектрическую матрицу, аппроксимируем эллипсоидами вращения с размагничивающими факторами
N N
—x = ^ = N||и-^ = Nl.
4л 4л 4л
Значения размагничивающих факторов определяются по известным формулам Осборна [12] и данным, полученным из АСМ изображений пленок
Запишем свободную энергию ансамбля частиц в следующем виде:
М-
w= -M ■ H +1 f 2MNfiIm,
+1 f (1 - f )MN partM.
(5)
Для нахождения уравнения ферромагнитного резонанса для описанной геометрии задачи выберем в качестве полярной оси — ось OX. В этом случае свободную энергию ансамбля можно записать в виде:
w = -H0Msf sin ф- sin Э +1f2 sin2 ф- sin2 Э +
+1 Ml f (l - f )(NP (sin2 Э- cos2 ф + cos2 Э) +
+N± sin2 ф - sin2 Э).
(6)
Введем обозначение Q=(f- (1 -f)(N|| -NJ), где f — объемная концентрация металлической фазы в
2
.г, at. fraction at fraction
Рис . 3 Концентрационные зависимости ширины линии ФМР (а) и резонансного поля (б) (сплошная линия — модель, кружки и треугольники — эксперимент)
композите . Тогда условия равновесия вектора намагниченности выражаются следующим образом [11]: п Ип
Ф0 =-, sinO0 =
4nMsQ
если H0 < 4nMQ и
Фо
Во = О
(7)
(S)
при И0 > 4лМ0 .
По формуле Смита — Бельерса найдем уравнение резонанса [11]:
Y
= H0(2/2 + 3/ +1)-
-(4п Ms )2 Q\f2 + f).
(9)
Сопоставим полученный теоретический результат с экспериментальными данными Из рис . Зб можно видеть, что выбранная модель дает удовлетворительный результат в диапазоне концентраций f = 0,3 0,6 . Расхождение теории и эксперимента
в области низких концентраций металла связано с ограничением области применения выбранной модели, состоящим в том, что зависимость (5) адекватно описывает ансамбли одинаковых и регулярно расположенных частиц В реальных пленках при низких концентрациях металла наблюдается значительный разброс размеров и формы частиц, а также случайное их расположение в объеме пленок При высоких концентрациях металла возможно образование сростков частиц сложной формы, что также остается за рамками применимости данной модели
Работа выполнена при поддержке РФФИ (грант № 1З-02-01401а) .
Список литературы
1 Kotov, L N Magnetic and relaxation properties of thin composite films (Cо45Fe45Zr10)x(Al2O3)1_x / L N Kotov [et al ] // J of Magnetism and Magnetic Materials . 2007. Vol . 316, № 2 . P e20-e22 .
2 . Kotov, L . N . Magnetic and Relaxation Properties of (CO45Fe45Zr10)x(Al2O3)1-x thin films / L . N . Kotov [et al . ]
// Advanced Materials Research. 2008 . Vol . 47-50. P 706-709.
3. Kotov, L . N . Influence of Annealing on Magnetic, Relaxation and Structural Properties of Composite and Multilayer Films / L . N . Kotov [et al . ] // J . of Nanoscience and Nanotechnology. 2012 . Vol . 12, № 2.P 1696-1695.
4 . Ситников, А. В . Электрические и магнитные свойства наногетерогенных систем металл-диэлектрик : дис . . . . д-ра физ . -мат наук. Воронеж : Воронеж . гос . техн . ун-т 2010 .
5. Kotov, L . N . Relaxation of magnetization in thin comPosite (Co45Fe45Zr10)x(Al2O3)100-x films / L . N . Kotov [et al . ] // Material Science and Engineering . 2006. Vol . 442, № 1-2 . P 352-355.
6 . Buffler, C . R. Ferromagnetic Resonance near the Upper Limit of the Spin Wave Manifold // J. Appl . Phys . 1959. Vol . 30, № 4 . P S172-S175.
7 . Guskos, N . Low concentration magnetic nanoparticle and localized magnetic centers in different materials: studies by FMR/EPR method // J . of Achievements in Materials and Manufacturing Engineering 2012 .Vol . 54, № 1. P 25-38 .
8 . Anderson, P W. Exchange Narrowing in Paramagnetic Resonance / P W Anderson, P R Weiss // Reviews of Modern Physics . 1953 . Vol . 25, № 1. 269-276.
9 . Журавлёв, В . Влияние неоднородного обменного взаимодействия на моменты линии ферромагнитного резонанса в поликристаллических ферритах / В . Журавлёв, Ю . Котюков, В . Корого-дов // Изв . вузов . 1979. Т. 7 . C. 75-78 .
10 . Волошинский, А . Н . О ширине линии ферромагнитного резонанса в металлах и сплавах / А . Н . Волошинский, Н. В . Рыжанова, Е . А . Туров // Письма в ЖЭТФ . 1976. Т. 23, вып. 5. С . 280-283.
11. Dubowik, J . Shape anisotropy of magnetic heterostructures// Phys Rev B 1996 Vol 54, № 2 P 1088-1091.
12 . Osborn, J . A . Demagnetizing Factors of the General Ellipsoid // Phys . Rev. 1945. Vol. 67, № 11-12 . P 351-357.
2
