CC BY
226
УДК 621.039.543.6
НЕЙТРОННО-ФИЗИЧЕСКИЕ АСПЕКТЫ ПРОБЛЕМЫ ОБРАЩЕНИЯ С ОБЛУЧЕННЫМ ЯДЕРНЫМ ТОПЛИВОМ С ПОВЫШЕННОЙ ГЛУБИНОЙ ВЫГОРАНИЯ
И.В. Шаманин, П.М. Гаврилов*, С.В. Беденко, В.В. Мартынов*
Томский политехнический университет *ФГУП «Горно-химический комбинат», г. Железногорск E-mail: [email protected]
Рассмотрены основные источники нейтронного излучения в облученном ядерном топливе. Установлено, что при повышенных глубинах выгорания ядерного топлива и выдержки его от трех лет и более основным нейтронным излучателем является 244Cm, а вклад (а, п)-реакции в общую нейтронную активность обусловлен наличием изотопов Pu, Am и Cm. Оценены параметры радиационной обстановки вблизи транспортного контейнера серийной конструкции при размещении в нём стандартных облученных тепловыделяющих сборок и сборок на базе UO2 и PuO2. Показано, что эффективность защиты транспортного контейнера с ростом глубины выгорания сборки существенно снижается.
Ключевые слова:
Облучённое ядерное топливо, MOX-топливо, актиноиды, легкие ядра, интенсивность нейтронного излучения, транспортный контейнер, мощность дозы излучения.
Состояние проблемы
Существует несколько путей повышения эффективности современной ядерной энергетики. На сегодняшний день выбран один из них - внедрение перспективных топливных циклов, позволяющих увеличить кампанию топлива до 4-5 лет и достичь глубин выгорания 55...58 МВгсут/кг путем облучения стандартного оксидного и смешанного уран-плутониевого топлива на базе диоксидов урана и плутония, так называемого МОХ-топлива (Mixed oxide fuel). Требования безопасности допускают формирование части загрузки активных зон MOX-топливом для серийных ядерных энергетических установок на тепловых нейтронах (например, PWR, BWR).
К установкам, загрузка активных зон которых может быть сформирована только MOX-топливом, относят ядерные реакторы на быстрых нейтронах. Это обусловлено большими различиями кинетики запаздывающих нейтронов при делении ядер быстрыми и тепловыми нейтронами. Количество облученного (отработавшего) в тепловых реакторах MOX-топлива позволяет хранить его в бассейнах выдержки на АЭС, а опыт эксплуатации MOX-то-плива в быстрых энергетических реакторах является единичным (БН-600, Россия). Таким образом, на сегодняшний день облученное MOX-топливо еще не транспортировалось к местам долговременного хранения и возможной переработки [1, 2]. При этом задачи, которые потребуют решения в ближайшей перспективе, уже обозначены. Это, в частности, высокая активность не только облученного, но и необлученного МОХ-топлива [3].
Относительно высокая активность необлучен-ного МОХ-топлива обусловлена, в основном, изотопами Pu, которые являются источниками нейтронного и /-излучения. В случае облученного МОХ-топлива перечень актиноидов, являющихся источниками нейтронного и /-излучения, более обширен и не ограничен смесью изотопов U и Pu.
При обращении с облученным ядерным топливом (ОЯТ) для обеспечения радиационной безопасности в первую очередь решаются задачи защиты от потоков высокоэнергетических 7-квантов, характеризующихся высокой проникающей способностью. Защита от 7-излучения ОЯТ автоматически обеспечивает требования защиты от в- и а-излучений, так как указанные виды ионизирующих излучений обладают гораздо меньшей проникающей способностью [4].
Возможности транспортного контейнера (ТК) обеспечить защиту от составляющей, обусловленной 7-излучением, для облученных тепловыделяющих сборок (ОТВС) с повышенным уровнем выгорания пока не вызывают сомнений, так как согласно действовавшим нормативным требованиям [5] их проектирование выполнялось с коэффициентом запаса по защите от ионизирующего излучения, равным 2.
Этого нельзя сказать о нейтронном излучении (особенно в отношении быстрых нейтронов), для которого материалы, используемые при конструировании защиты от 7-излучения, фактически являются «прозрачными».
Характер и количественные характеристики изменений нейтронного излучения вблизи облученного оксидного и МОХ-топлива при различных глубинах выгорания определены в [6, 7]. В этих работах ставится под сомнение возможность использования ТК серийной конструкции для обеспечения защиты от нейтронного излучения ОТВС при повышенных глубинах выгорания топлива. По этой причине вопросы защиты от нейтронного излучения облученного МОХ-топлива необходимо решать в первую очередь и в качестве самостоятельной задачи.
Цель настоящей работы: оценить радиационную обстановку вблизи транспортного контейнера ТК-13 при размещении в нём облученного стандартного оксидного и МОХ-топлива с повышенной глубиной выгорания, определить эффективность защиты ТК при повышенных глубинах выгорания топлива.
Необходимо отметить, что ТК-13 был спроектирован свыше 20 лет назад и рассчитан на следующие характеристики ОЯТ: выгорание до 50 МВтсут/кг, выдержка от 180 сут. Поэтому изучение вопроса защиты от ионизирующего излучения облученной стандартной и МОХ-ТВС с повышенной глубиной выгорания представляет значительный практический интерес.
Нейтронная активность облученного топлива
Основными источниками нейтронного излучения в ОЯТ являются:
1) нейтроны, образующиеся в результате (а,п)-ре-акций на кислороде оксидного топлива и на некоторых легких ядрах-продуктах деления [6].
2) спонтанное деление ядер урана и актиноидов, содержащихся в ОЯТ [6, 7].
3) фотонейтроны, образующиеся в результате (у, п)-реакций на ядрах урана и актиноидов, присутствующих в ОЯТ [6].
Удельная нейтронная активность, обусловленная протеканием (а, п)-реакций на ядрах кислорода для 1-го актиноида будет определяться соотношением [7]:
АГ№=1,86.10-7.Оа(1), нейтр/(ст(и)), (1) где <2а(2) - удельная а-активность 1-го актиноида, а-частиц/(ст(и)); 2- глубина выгорания ядерного топлива, МВтсут/т(и).
При расчете <2а(2) считается, что основными источниками а-частиц являются актиноиды: 238Ри, 239Ри, 240Ри, 241Ат, 242Ст, 244Ст.
Удельная интенсивность генерации нейтронов при спонтанном делении ядер актиноидов определяется соотношением:
(2™(2)=С (2).А,сп- V™, нейтр/(с.т(и)), (2) где С(2) - концентрация ядер 1-го спонтанно делящегося актиноида, г/т(и); А™ - интенсивность их распада, дел./(гс); V™ - число мгновенных нейтронов, которые образуются по каналу спонтанного деления, нейтр.
Для определения зависимостей концентраций спонтанно делящихся ядерных материалов С(2) от глубины выгорания были использованы данные о концентрациях основных долгоживущих актиноидов присутствующих в ОЯТ реактора ВВЭР-1000 [8]. Зависимости С(2) получены путем аппроксимации этих данных с помощью полиномов второй степени, степенных и показательных функций. Выяснено, что основными источниками нейтронного излучения являются спонтанно делящиеся актиноиды: 238Ри, 240Ри, 242Ри, 242Ст, 244Ст.
Удельная нейтронная активность, обусловленная протеканием (у, п)-реакций на '-ом соединении определяется соотношением [9]:
'(^А^О^Ч^/'Ч^, нейтр/(с.т(и)), (3) где А/(2 - удельная интенсивность генерации 7-квантов, испускаемых к-м нуклидом,
7-квант/(с.т(И)); N^(2) - концентрация ядер 1-го нуклида, на которых идет (у, п)-реакция, см-3; о/'11 - сечение (у, п)-реакции, идущей на ядрах 1-го нуклида, см2; '"(2 - полный коэффициент взаимодействия 7-квантов для '-го соединения, включающий фотоядерное взаимодействие, см-1.
При расчете А/,п(2) считается, что 7-кванты взаимодействуют с диоксидами актиноидов.
Удельная интенсивность генерации 7-квантов, испускаемых к-м нуклидом:
А/(2)=Ск(2).Ак-®к;№), 7-квант/(с.т(И)), где Аксп - интенсивность распада ядер к-го нуклида путем спонтанного деления, расп./(гс); юк;(Е;) -выход 1-ой 7-линии к-го нуклида, 7-квант/расп.
При расчете А/(2 считается, что основными источниками 7-квантов являются следующие спонтанно делящиеся актиноиды: 238Ри, 240Ри, 242Ри, 242Ст, 244Ст, 246Ст.
Механизмы образования поля нейтронной активности облученного МОХ-топлива те же самые, что и в случае стандартного оксидного топлива, и описываются соотношениями (1)-(3).
Из соотношений (1)-(3) видно, что знание концентрации С(2) основных долгоживущих актиноидов в облученном МОХ-топливе позволит определить вклад каждого актиноида в выход нейтронов за счет спонтанного деления, протекания (а, п)- и ( у, п)-реакций, а также найти результирующую нейтронную активность.
Изменение концентрации (числа ядер) N¡(1) нуклида I со временем (с выгоранием) описывается следующим дифференциальным уравнением [10]:
dN /dt=А{llN¡-l(t)-АNi(t), ¡¡=1,2,...,п, (4) где А(- - скорость реакции образования нуклида i из ( ¡¡-1)-го нуклида, с-1; А1 - скорость реакции исчезновения нуклида , с-1.
Дифференциальные уравнения (4) должны быть записаны для всех п членов цепочки радиоактивных превращений и дополнены начальными условиями: при t=0 должны быть заданы значения N (0. При решении дифференциальных уравнений (4) считается, что скорости реакции постоянны, а система (4) линейна и может быть решена аналитически. Однако аналитические решения (4) громоздки и неудобны, поэтому система (4) решается численно методом Рунге-Кутта 4-го порядка с фиксированным шагом интегрирования.
Методика расчета мощности дозы вблизи ТК-13
Сравнительный анализ наиболее часто используемых инженерных методов расчета защиты показал, что метод длин релаксации может быть в большинстве случаев использован для расчета защиты от нейтронного излучения.
Для проведения оценок эффективности нейтронной защиты достаточно расчета ослабления нейтронного излучения в двухгрупповом приближении [8, 11].
Дополнительно были приняты следующие допущения:
1. Интенсивность источника нейтронов равномерна по высоте активной части ОТВС (коэффициент неравномерности не превышает 10 % [3]).
2. Источник нейтронов (облученный тепловыделяющий элемент) «прозрачен» для высокоэнергетических нейтронов.
3. Нейтронный поток является мононаправленным.
4. Образованием вторичных нейтронов в объеме ОЯТ можно пренебречь.
5. Внутренний объем ТК, занятый ОТВС, является гомогенной средой.
6. Внутренний объем транспортного контейнера, где находится источники излучения (12 ОТВС реактора ВВЭР-1000), является гомогенной средой. Таким образом, можно говорить об усредненном значении плотности нейтронного потока внутри контейнера.
7. Оценку эффективности защиты можно производить по значениям мощности доз, создаваемых нейтронами за слоями защиты.
С учетом принятых допущений, закон ослабления плотности потока быстрых нейтронов имеет вид [11]:
Фбн(х)=Фтн(0) е-х/х(Д,/(Д>+х))а, нейтр/(см2.с), (5) где ФБН(х) и ФТН(0) - плотности потоков быстрых и тепловых нейтронов на глубине х и при входе в защиту соответственно, нейтр/(см2х); X - длина релаксации нейтронов, см; (Я0/(Я0+х))а - геометрический фактор ослабления; Я0 - внутренний радиус кривизны защитного слоя, см; а - показатель геометрии источника.
Цилиндрические протяженные источники ионизирующих излучений являются одной из наиболее распространенных форм и соответствуют геометрии защитных контейнеров. Для описания характеристик излучения протяжных цилиндрических источников показатель геометрии источника необходимо принять равным 1.
Так как пробеги тепловых нейтронов относительно невелики, то распределение плотности потока тепловых нейтронов в защите можно определить по формуле [5, 12]:
Фтн(х)=Фтн(0)-е-х/£+ФБн(0).(ЯЕа-(1-Х2/Я2))-1х
х(е-х/А-е-х/Ь), нейтр/(см2.с), (6)
где Ь - длина диффузии тепловых нейтронов, см;
— макроскопическое сечение поглощения нейтронов тепловых нейтронов, см-1; ФТН(х) и ФТН(0) -плотности потоков тепловых нейтронов на глубине х и при входе в защиту.
В целом, упрощенная картина ослабления нейтронов в защите такова, что быстрые нейтроны, замедляясь, переходят в тепловую группу. Нейтроны тепловой группы, «подпитываемые» замедляющимися нейтронами, поглощаются материалами радиационной защиты ТК-13.
Рисунок. Модель транспортного контейнера ТК-13: 1) трубы чехла; 2) корпус контейнера; 3) антифриз-65; 4) оболочка емкости нейтронной защиты; 5) объем, занимаемый ОТВС; 6) крышка контейнера
Исходя из конструкции ТК-13 [12], расчет эффективности защиты проводится согласно упрощенной модели, показанной на рисунке. ТК имеет цилиндрическую форму и состоит из слоёв стали и слоя нейтронной защиты (антифриза). Расположение слоев - последовательное, вплотную друг к другу. Толщины слоев и материалов радиационной защиты ТК-13 для различных направлений приведены ниже.
Для радиального направления на высоте топливной части тепловыделяющей сборки (ТВС):
• 0,6 см бористой стали (шестигранные трубы чехла);
• 34 см стали 12Х18Н10Т (корпус контейнера);
• 12,75 см антифриза-65 (слой нейтронной защиты);
• 2 см стали 08Х18Н10Т (оболочка емкости нейтронной защиты).
В направлении крышки:
• 29,5 см стали 12Х18Н10Т (крышка контейнера). В направлении днища:
• 1 см бористой стали (шестигранные трубы чехла);
• 27 см стали 12Х18Н10Т (корпус контейнера);
• 12 см антифриза-65 (слой нейтронной защиты);
• 4 см стали 08Х18Н10Т (оболочка емкости нейтронной защиты).
Закон ослабления плотности нейтронного потока в радиальном направлении и в направлении образующей один и тот же. Он описывается соотношениями (5), (6).
Для нахождения нейтронной активности, приходящейся на одну ТВС, используется формула:
АТВс=Ае.МТоп/^ТВс, нейтр/(сТВС), где Ае - суммарная нейтронная активность топлива, нейтр/(с.т(и)); МТ0П - масса загружаемого топлива, т; NTBC - число ТВС в реакторе ВВЭР-1000.
Таким образом, усредненное значение плотности нейтронного потока на внутренней поверхности ТК-13 определяется соотношением [12]:
Ф=Srh/4=S/4пR ЭКВ, где SV - объемный выход источника, нейтр/(см3.с); h - высота источника (в нашем случае высота активной части ТВС), см; S - интенсивность источника, равная 12 ОТВС, нейтр/с; R2ЭКВ - эквивалентный радиус источника нейтронного излучения, см.
Для расчета мощности дозы, обусловленной нейтронами на внешней поверхности защиты, используется соотношение [5, 11]:
Р=ФЛ, Зв/с, где ¿Н - доза на единичный флюенс нейтронов, Зв.см2.
Результаты расчетов
Расчет проводится для стандартных ТВС с обогащением 4,4 % по 235U и для МОХ-ТВС, облучаемых в реакторе ВВЭР-1000. Исходная загрузка реактора ВВЭР-1000 МОХ-топливом, использованная в расчетах, следующая: масса загружаемого МОХ-топлива 65,6 т (U-Pu); 235U - 0,2 %; Pu -4,7 %. Изотопная композиция Pu: 239Pu - 94 %, 240Pu - 5 %, 241Pu - 1 %.
В таблице приведены суммарные мощности дозы вблизи ТК-13 при размещении в нём разных видов топлива.
Расчет мощность дозы в направлении образующей рассчитывается аналогично по методике, изложенной выше.
При расчете мощности дозы вблизи ТК-13 установлено, что нейтронная активность необлу-ченного МОХ-топлива составляет значительную величину. Основная его доля определяется концентрацией изотопов Pu: 240Pu и 241Pu. Этого нельзя сказать про необлученный диоксид урана, нейтронная активность которого [4] на порядок и более ниже нейтронной активности необлученного МОХ-топлива.
Рост глубины выгорания МОХ-топлива приводит к росту интенсивности генерации нейтронов в результате протекания процессов: спонтанного деление ядер актиноидов; протекания (а, п)-реакций на ядрах кислорода и (у, п)-реакций на ядрах актиноидов.
Вклад (у, п)-реакций, идущих на ядрах актиноидов, в результирующую нейтронную активность
облученного МОХ-топлива составляет около 5 % в отличие от облученного диоксида урана, для которого вклад (у, п)-реакций не превышает 2 % при глубине выгорания 58 МВт-сут/кг(и) [4]. Это обстоятельство объясняется тем, что источником высокоэнергетических 7-квантов являются изотопы Ри и Ст, которых в облученном МОХ-топливе значительно больше, чем в облученном диоксиде урана [4].
Таблица. Результаты расчета суммарной мощности дозы вблизи ТК-13 при загрузке в него стандартного оксидного и МОХ-топлива
Мощность дозы, мЗв/ч
Выдержка, лет Радиальное В направлении образующей
направление Крышка Днище
50 МВт.сут/кгШ/U-Pu)
0,5 0,71/8,55 1,08/18,28 0,26/4,17
1 0,65/7,62 0,96/16,17 0,23/3,69
3 0,55/6,61 0,83/14,28 0,20/3,20
10 0,40/4,84 0,61/10,32 0,15/2,32
54 МВт.сут/кгШ/U-Pu)
0,5 0,99/10,06 1,48/21,45 0,35/4,84
1 0,87/8,90 1,31/18,98 0,31/4,30
3 0,79/7,92 1,14/16,88 0,28/3,82
10 0,55/5,58 0,82/11,92 0,20/2,71
58 МВт.сут/кгШ/U-Pu)
0,5 1,34/11,63 1,91/24,83 0,48/5,82
1 1,18/10,29 1,69/18,81 0,42/5,10
3 1,05/8,94 1,51/18,78 0,37/4,54
10 0,76/6,46 1,07/13,64 0,27/3,22
С ростом глубины выгорания интенсивность генерации нейтронов спонтанного деления возрастает быстрее, чем а-активность образующихся актиноидов. В результате вклад (а, п)-реакций в общую нейронную активность уменьшается от 93 до 31 % при изменении глубины выгорания топлива реактора ВВЭР-1000 от 10 до 58 МВт-сут/кг(И-Ри), а результирующая нейтронная активность изменяется от 3,47.108 до 5,16.1010 нейтр/ст(и-Ри), что заметно больше нейтронной активности облученного диоксида урана [4].
Выяснено, что при повышенных глубинах выгорания и выдержки более года основным источником нейтронного излучения является 244Ст с периодом спонтанного деления ~1,3.107 лет и выходом нейтронов ~4,19.106 нейтр/(ст). В связи с этим при расчете мощности дозы вблизи ТК-13 для выдержки от года и более учитывались следующие а-излучатели: 238Ри, 239Ри, 240Ри, 241Ат, 244Ст. Альфа-частицы указанных выше актиноидов участвуют в (а, п)-реакциях на ядрах кислорода, входящего в состав оксидного топлива.
Выводы
1. Основными источниками формирования нейтронной активности облученного ядерного топлива являются (а, п)-реакция на кислороде; спонтанное деление ядер актиноидов; (у, п)-ре-акция, протекающая на ядрах урана и актиноидов.
2. При повышенных глубинах выгорания топлива основной вклад в его нейтронную активность вносит процесс спонтанного деления изотопов кюрия: 242Ст и 244Ст.
3. В облученном топливе с глубиной выгорания от 50 МВгсут/кг(и-Ри) при выдержке его в бассейне более трех лет основным источником нейтронного излучения является 244Ст, а вклад (а, п)-реакции не превышает 18 %.
4. При размещении в транспортном контейнере ТК-13 облученных сборок с повышенной глубиной выгорания происходит многократное уменьшение эффективности защиты, причем увеличение времени выдержки топлива от 3 до
10 лет не оказывает существенного влияния на снижение радиационной обстановки вблизи контейнера.
5. Конструкция ТК-13 при загрузке в него облученного топлива с глубиной выгорания до 50 МВгсут/кг(И) и выдержкой от трех лет обеспечивает защиту от нейтронного излучения и, следовательно, соблюдение требований радиационной безопасности.
6. Предварительные оценки показывают, что конструкция ТК-13 обеспечит требуемую защиту от ионизирующего излучения в случае загрузки в него топлива с глубиной выгорания не больше 30 МВгсут/кг(и-Ри).
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Гран П., Хедин Г. Управление облученным топливом и компонентами активной зоны в Швеции // Атомная техника за рубежом. - 2006. - № 10. - С. 27-30.
2. Соколова И.Д., Блинова И.В. Обращение с ОЯТ Министерства энергетики США // Атомная техника за рубежом. - 2005. -№ 6. - С. 3-12.
3. Бойко В.И., Мещеряков В.Н., Шаманин И.В. и др. Перспективные ядерные топливные циклы и реакторы нового поколения. - Томск: Изд-во ТПУ, 2005. - 490 с.
4. Бойко В.И., Власов В.А., Жерин И.И., Шаманин И.В. и др. Торий в ядерном топливном цикле. - М.: Издательский дом «Руда и Металлы», 2006. - 360 с.
5. Машкович В.П., Кудрявцева А.В. Защита от ионизирующих излучений: Справочник. - 4-е изд., перераб. и доп. - М.: Энер-гоатомиздат, 1995. - 494 с.
6. Беденко С.В., Гаврилов П.М., Мартынов В.В., Шаманин И.В. Нейтронная активность отработавшего ядерного топлива при повышенных глубинах выгорания // Физико-технические проблемы атомной энергетики и промышленности: Сб. тезисов докл. IV Междунар. научно-практ. конф. - Томск: Изд-во ТПУ, 2007. - С. 22-23.
7. Шаманин И.В., Силаев М.Е., Беденко С.В., Мартынов В.В. Оценка вклада реакции (а, n) в нейтронную активность ОТВС реактора ВВЭР-1000 // Известия вузов. Ядерная энергетика. -2007. - Т. 3. - № 2. - C. 40-47.
8. Радиационные характеристики облученного ядерного топлива: Справочник / В.М. Колобашкин, П.М. Рубцов, П.А. Ружан-ский, В.Д. Сидоренко. - М.: Энергоатомиздат, 1983. - 382 с.
9. Схемы распадов радионуклидов. Энергия и интенсивность излучения: Публикация 38 МКРЗ: В 2 ч. Ч. 2. Кн. 1: Пер. с англ. - М.: Энергоатомиздат, 1987. - 432 с.
10. Круглов А.К., Рудик А.П. Реакторное производство радиоактивных нуклидов. - М.: Энергоатомиздат, 1996. - 256 с.
11. Гусев Н.Г., Машкович В.П., Суворов А.П. Защита от ионизирующих излучений. Т. 1. Физические основы защиты от излучений. - М.: Атомиздат, 1995. - 461 с.
12. Кузнецов В.М. Ядерная опасность, транспортировка ОЯТ. -М.: Энергоатомиздат, 1985. - 436 с.
Поступила 23.01.2008 г.
