CC BY
106
УДК 538.975
ЭФФЕКТИВНАЯ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКАЯ ПРОНИЦАЕМОСТЬ СИСТЕМЫ МЕТАЛЛИЧЕСКИХ НАНООСТРОВОВ В СИЛЬНЫХ ЭЛЕКТРИЧЕСКИХ
ПОЛЯХ
А. П. Болтаев, Ф.А. Пудонин
Работа связана с ■исследованием влияния, электрического поля, на величину и знак низкочастотной эффективной диэлектрической проницаем,ости островковых металлических пленок. Показа,но, что диэлектрическая, проницаем,ость в островковых металлических пленках может иметь как положительную, так и отрицательную величину, причем в некоторых образцах при изменении электрического поля, приложенного к образцу, диэлектрическая, проницаем,ость изменяла знак. Рассмотрены механизмы, поляризации пленок.
Ключевые слова: наноострова, металлические пленки, диэлектрический характер проводимости, эффективная диэлектрическая проницаемость.
Островковьте и гранулированные металлические пленки обладают рядом уникальных свойств. В частности, в таких пленках наблюдается диэлектрический характер проводимости, т.е. было обнаружено, что электрическая проводимость пленок возрастает при увеличении температуры. Такое поведение проводимости в литературе широко обсуждается, например, в работах [1 8]. В то же время в работе [9] обнаружено, что островковьте металлические пленки обладают аномально высокой величиной низкочастотной эффективной диэлектрической проницаемости (е = 107 — 108). Причем эффективная диэлектрическая проницаемость островковой металлической пленки являлась положительной величиной. В связи с этим возникает вопрос о причине возникновения в наноостровковьтх металлических пленках положительной низкочастотной эффективной диэлектрической проницаемости, поскольку в объемных металлах низкочастотная диэлектрическая проницаемость определяется проводимостью металла и является отрица-
Учреждение Российской академии наук Физический институт им. П.Н. Лебедева РАН, 119991, Москва, Ленинский пр-т, 53; e-mail: boltaev@sci.lebedev.ru
тельной величиной [10]. Следует подчеркнуть, что проводимость островковьтх металлических пленок увеличивается под воздействием внешнего электрического поля (эффект аномальной проводимости) [7]. Поскольку диэлектрическая проницаемость проводящих систем в значительной степени определяется их проводимостью, то и диэлектрическая проницаемость островковьтх пленок с изменением электрического поля должна изменяться. При этом, при увеличении проводимости (с ростом электрического поля), положительная часть эффективной диэлектрической проницаемости металлических пленок должна уменьшаться, а отрицательная возрастать по абсолютной величине. Целью работы являлось изучение диэлектрических свойств островковьтх металлических пленок различной толщины от электрического поля.
Экспериментальная, ■часть. В работе методом атомно-силовой микроскопии (АРМ) проведены исследования топографии поверхности полученных структур, измерены зависимости активной и реактивной дифференциальной проводимости систем металлических наноостровов из ЕеХ1 и Тл от температуры и величины электрического поля. Диэлектрическая проницаемость пленок определялась из анализа реактивной проводимости пленок. Кроме того были проведены измерения распределения приложенного к структурам электрического напряжения вдоль исследуемого образца.
Тонкие пленки ЕеХь Т1 выращивались методом ВЧ-распьтления в аргоне на диэлектрической подложке. Подробности метода получения пленок приведены в [6]. Для измерения использовались металлические пленки различной толщины островковая пленка Т1 с эффективной толщиной Н = 7 А (№ 1); островковые пленки РеШ с эффективной толщиной Н = 7.5 А (№ 2) и Н = 8 А (№ 3).
Каждая металлическая структура закрывалась сверху слоем А1203 с эффективной толщиной Н = 20 А. Эффективная толщина металлических и диэлектрических слоев определялась по времени напыления пленок (скорости осаждения металлических пленок и А1203 определялись заранее). Из структур изготавливались прямоугольные образцы шириной 1.5 3 мм и длиной 4 5 мм. Омические контакты создавались путем нанесения узких полосок индия на поверхность металлической островковой пленки вдоль противоположных сторон прямоугольника.
При изучении зависимостей активной и реактивной дифференциальной проводимости структур на основе островковьтх металлических пленок к образцу прикладывалось напряжение и = и0 + и сов(^). Амплитуда переменного напряжения равнялась и = 10“2 V. Измерение активной и реактивной дифференциальной проводимости осуществлялось на частоте f = 12 кГц. Постоянное электрическое напряжение и0 из-
менялось от и0 = 0 V до и0 ~ 15 V (электрическое поле в образцах изменялось от Е = 0 У/ст доЕ ^ 60 V/ст). Погрешность измерения проводимости островковых пленок составляла ^5%. Реактивная составляющая проводимости пленок определялась из измерения фазового сдвига тока относительно фазы переменного напряжения, приложенного к образцу. Для измерения распределения приложенного напряжения вдоль образца к структуре прикладывалось внешнее постоянное напряжение и0 = 4 V и измерялся потенциал вдоль образца через АЬ = 0.25 мм.
Рис. 1: АЕМ-изображение поверхности пленки ЕеШ толщиной Н = 7.5 А, нанесенной на диэлектрическую подложку.
На рис. 1 представлено типичное изображение топографии поверхности пленки РеШ толщиной с1 = 7.5 А полученное с помощью АРМ. Видно, что пленка имеет островковый характер. Поскольку АРМ позволяет получать изображение объектов размером не менее 100 А, то на представленном изображении видны лишь большие острова размером ^200-500 А, отстоящие друг от друга на расстоянии ^100-300 А. Более мелкие островки не видны. По данным рентгеновской рефлектометрии и флуоресцентного анализа, полученным ранее в [13, 14], пленки с такой эффективной толщиной преимущественно состоят из малых по размерам плоских наноостровов высотой ^15-20 А, которые отстоят друг от друга в среднем на расстоянии около 20 А.
Измеренные зависимости приведенной к единице площади емкости систем металлических наноостровов из Ре№ и Тл от электрического поля представлены на рис. 2. При этом величина емкости диэлектрической подложки без пленки равня-
лась Сз ~ 5 • 10“14 Р и оставалась постоянной во всей области электрических полей, приложенных к образцу. Измерения зависимости емкости систем металлических наноостровов из РеХ1 и Тл от электрического поля проводились на частоте электрического поля / = 12 кГц.
Зависимости удельной поверхностной дифференциальной проводимости пленок от температуры и частоты электрического поля представлены на рис. 3 и рис. 4. Измерения зависимостей удельной поверхностной дифференциальной проводимости пленок от температуры осуществлялись на частоте электрического поля / = 12 кГц. Как видно на рис. 3, величина дифференциальной проводимости пленок с ростом температуры увеличивается. т.е. в этих металлических пленках наблюдается диэлектрический характер проводимости. Диэлектрический характер проводимости в островковьтх металлических пленках указывает на туннельный перенос носителей заряда между островками [1. 3, 4]. Представленные на рис. 4 зависимости удельной проводимости пленок от частоты электрического поля (/), позволили установить, что величина активной проводимости пленки остается постоянной во всем измеряемом диапазоне частот (до /тах = 100 кГц). Следовательно, процессы переноса носителей заряда в данных структурах определяются характерными временами тг < 1//тах = 10_5 с. Учитывая, что тг ^ 1// (/ = 12кГц) и длина образца Ь ^ А = с//(А - длина волны электрического поля, с - скорость света), а реактивная проводимость образцов по абсолютной величине много меньше их активной проводимости (^С ^ а,С - емкость образца, приведенная к единице площади), то электрическое поле, которое удовлетворяет перечисленным выше условиям, является квазистационарньтм [11]. Условие квазистационарности электрического поля предполагает, что электрическое поле, приложенное к образцу, сосредоточено внутри образца, а вне пределов образца величина электрического поля много меньше электрического поля внутри образца. В случае квазистационарности электрического поля исследуемые образцы, с точки зрения оценки величины эффективной диэлектрической проницаемости пленки, можно рассматривать как плоские конденсаторы (С = ее0/^, где е -эффективная диэлектрическая проницаемость структуры, е0 - электрическая постоянная вакуума, Н ~ 30 А - толщина пленки с учетом толщины верхнего диэлектрического слоя).
Вычисленные из выражения С = ее0/Н зависимости низкочастотной эффективной диэлектрической проницаемости островковьтх металлических пленок от величины электрического поля представлены на рис. 5. Измерения позволили установить, что диэлектрическая проницаемость в островковьтх металлических пленках может иметь как
Рис. 2: Зависимости величины емкости металлических наноостровковых пленок от электрического поля, измеренные при температуре Т = 300 К (1 - пленка Тг, С = 7 А; 2 - пленка РеШ, С = 7.5 А; 3 - пленка РеШ, С = 8 А).
Рис. 3: Зависимости удельной поверхностной дифференциальной проводимости пленок от температуры, измеренные на частоте электрического поля / = 12 кГц (1 - пленка П, д = 7А; 2 - пленка РеШ, д = 7.5Л; 3 - пленка РеШ, д = 8А).
положительную, так и отрицательную величину, причем в образце № 2 при изменении величины электрического поля диэлектрическая проницаемость изменяла знак. С ростом электрического поля положительная эффективная диэлектрическая проница-
емость металлических пленок уменьшается, а отрицательная возрастает по абсолютной величине. Следует подчеркнуть, что величина низкочастотной эффективной диэлектрической проницаемости в различных наноостровковых структурах изменялась от е ж 4 * 107 до е ж —6 * 107.
Для выяснения природы диэлектрических свойств металлических островковых структур были проведены измерения зависимостей относительной проводимости металлических наноостровковых пленок от электрического поля и распределения приложенного напряжения вдоль образца.
Рис. 4: Зависимости удельной поверхностной дифференциальной проводимости пленок от частоты электрического поля (1 - пленка Тг, 6 = 7 А; 2 - пленка ЕеШ, d = 7.5 А; 3 -пленка РеШ, 6 = 8А).
Зависимости приведенной дифференциальной проводимости (аЕ/о0) металлических пленок от электрического поля (Е) представлены на рис. 6, где аЕ - дифференциальная проводимость пленки, приведенная к единице площади при Е = 0; а0 - дифференцаль-ная проводимость пленки, приведенная к единице площади при Е = 0 (1 - пленка Тл, 6 = 7 А; 2 - пленка Ге№, 6 = 7.5 А; 3 - пленка Ге№, 6 = 8 А). Измерения были выполнены при температуре Т = 300 К. На рис. 6 видно, что с увеличением электрического поля проводимость пленки увеличивается. С другой стороны, на характер изменения проводимости от электрического поля практически не влияет материал металлической пленки (зависимости 1-3).
4* 107 2* 107
О
со
-2-107 -АЛО7 -6-107
Рис. 5: Зависимости низкочастотной эффективной диэлектрической проницаемости островковых металлических пленок от электрического поля (1 - пленка Тг, 6 = 7 А; 2 - пленка РеЖ, 6 = 7.5 А; 3 - пленка Ре Ж, 6 = 8 А).
1.4
1.3
1.2
о
ь ь
1.1 1.0 0.9
0 15 30 45 60 75
7% В/см
Рис. 6: Зависимость относительной проводимости металлических наноостровковых пленок от электрического поля (1 - пленка 6 = 7 А; 2 - пленка Ре Ж, 6 = 7.5 А; 3 -6 = 8 )
На рис. 7 представлены зависимости распределения постоянного напряжения вдоль образца. Измерения зависимостей распределения постоянного напряжения вдоль образца позволили получить дополнительную информацию о свойствах измеряемых пленок.
4.5
3.0
1.5
0
О
0.2
0.4
0.6
X, см
Рис. 7: Зависимости распределения постоянного напряжения, приложенного к струк-
Так в образце № 3, где диэлектрическая проницаемость с изменением величины электрического поля остается отрицательной, распределение потенциала вдоль образца имеет сглаженный характер. В этой структуре, вероятно, может существовать бесконечный кластер. В этом случае процесс переноса носителей заряда под действием электрического поля обусловлен как движением носителей заряда вдоль бесконечного кластера, так и туннелированием носителей заряда между наноостровами. В структурах № 1 и № 2, в которых при Е = 0 наблюдается положительная диэлектрическая проницаемость, распределение потенциала вдоль образца имеет ступенчатый характер. Очевидно, перенос носителей заряда в структурах № 1 и № 2 обусловлен либо туннелированием носителей заряда между наноостровами, либо между конечными кластерами, если они образуются в пленках.
Обсуждение результатов. В результате проведенных измерений установлено, что исследуемые металлические пленки имеют островковый характер (рис. 1). Величина дифференциальной проводимости пленок с ростом температуры увеличивается, т.е. в этих металлических пленках наблюдается диэлектрический характер проводимости. Диэлектрический характер проводимости в островковых металлических пленках указывает на туннельный перенос носителей заряда между островками [1, 3, 4].
Установлено, что диэлектрическая проницаемость в островковьтх металлических пленках может иметь как положительную, так и отрицательную величину, причем в образце Л"2 2 (рис. 5) диэлектрическая проницаемость изменяла знак при изменении величины электрического поля. С ростом электрического поля положительная эффективная диэлектрическая проницаемость металлических пленок уменьшается, а отрицательная возрастет по абсолютной величине. Следует подчеркнуть, что величина низкочастотной эффективной диэлектрической проницаемости в различных наноостровковьтх структурах изменялась от е ~ 4 • 107 до е ~ —6 • 107.
Рассмотрим процессы, которые могут влиять на величину и знак эффективной диэлектрической проницаемости в островковьтх металлических пленках на низких частотах электрического поля. Можно выделить два процесса.
Первый связан с инерционными процессами движения электронов в проводящей среде под действием электрического поля. Он дает отрицательный вклад в величину диэлектрической проницаемости пленки [10]. При приложении переменного электрического поля, наряду с эффектами проводимости, возникает эффект поляризации в проводнике. Поляризация в проводнике проявляется в возникновении эффективной диэлектрической проницаемости [10]. Полная диэлектрическая проницаемость в проводящих системах с учетом затухания и токов смещения в переменном электрическом поле с частотой и определяется выражением [12]:
е = ео — 4п&о-—■—2^2 ■ (■*■)
1 + игго2
Здесь е0 - макроскопическая диэлектрическая проницаемость пленки, а0 - проводимость на постоянном токе, т0 - время релаксации электрона (в данном случае это время определяется обратной величиной вероятности туннелирования носителей заряда от заряженного островка на нейтральный островок тг). Известно, что в проводящих структурах (металлах, металлических пленках) в области низких частот, когда ит0 ^ 1, диэлектрическая проницаемость е ^ е0 — 4па0т0. Диэлектрическая проницаемость становится отрицательной, если 4по0т0 > е0. Как правило, в металлических пленках это утверждение выполняется.
Второй процесс, возможно; связан с существованием в структурах конечных кластеров, на что указывает ступенчатый характер распределения потенциала вдоль образца (рис. 7, зависимости 1 и 2). Конечные кластеры в структурах могут сформировать в пленке геометрические емкости, где обкладками могут являться кластеры, разделенные зазором. Суммарно эта геометрическая емкость дает положительный вклад в величину эффективной диэлектрической проницаемости пленки (е0).
Как видно на рис. 5 при электрическом поле, равном нулю (F = 0), эффективная диэлектрическая проницаемость является положительной величиной для образцов Л"2 1 и Л"2 2. Причиной формирования положительной диэлектрической проницаемости в образцах, очевидно, является образование конечных кластеров в пленках. При этом 4па0т0 < б0. Для образца № 3 при нулевом электрическом поле диэлектрическая проницаемость является отрицательной величиной и выполняется условие 4па0т0 > б0. В этой пленке, очевидно, существует бесконечный кластер и величина отрицательной диэлектрической проницаемости пленки определяется мнимой компонентой проводимости пленки.
Электрическое поле в значительной степени влияет на величину и знак эффективной диэлектрической проницаемости островковьтх металлических пленок. С ростом электрического поля проводимость островковьтх металлических пленок увеличивается (рис. 6). При увеличении проводимости пленки ее эффективная диэлектрическая проницаемость в соответствии с уравнением (1) должна уменьшаться, если диэлектрическая проницаемость пленки была положительной величиной (кривые 1 и 2, рис. 5). Причем эффективная диэлектрическая проницаемость образца Л"2 2 с ростом электрического поля изменяет знак. В случае, если диэлектрическая проницаемость была отрицательной величиной, с ростом электрического поля наблюдается рост диэлектрической проницаемости по абсолютной величине (кривая 3, рис. 5).
Выводы. Проведено исследование низкочастотной эффективной диэлектрической проницаемости островковьтх металлических пленок от электрического поля.
Показано, что диэлектрическая проницаемость в островковьтх металлических пленках может иметь как положительную, так и отрицательную величину, причем в некоторых образцах при изменении электрического поля диэлектрическая проницаемость изменяла знак.
Показано, что величина низкочастотной эффективной диэлектрической проницаемости наноостровковых структур изменялась от б ~ 107 до б ~ —107 при изменении электрического поля от F = 0 до F = 60 В/см.
Рассмотрены механизмы поляризации пленок. Показано, что механизм поляризации островковьтх металлических пленок может быть связан с двумя различными процессами.
Работа поддержана грантами РФФИ.
ЛИТЕРАТУРА
[1] В. Abeles, Ping Sheng, М. D. Coutts and Y. Arie, Adv. Phys. 24, 407 (1975).
[2] Б. А. Аронзон, А. Е. Варфоломеев. Д. К). Ковалев и др.. ФТТ 41. 944 (1999).
[3] Е. 3. Мейлихов, ЖЭТФ 115, 1484 (1999).
[4] С. A. Xeugebauer and М. В. Webb. J. Appl. Phys. 33. 74 (1962).
[5] А. П. Болтаев. Н. А. Ленин. А. О. Логосов. Ф. А. Пудонин. ЖЭТФ 126. 954 (2004).
[6] А. П. Болтаев. Н. А. Ленин. А. О. Логосов. Ф. А. Пудонин. ЖЭТФ 123. 1067 (2003).
[7] А. П. Болтаев. Ф. А. Пудонин. ЖЭТФ 130. 500 (2006).
[8] I. S. Beloborodov. А. V. Lopatin. V. М. Vinokur, and К. В. Ef'etov. Reviews of Modern Physics 79, 469 (2007).
[9] А. П. Болтаев, Ф. А. Пудонин, ЖЭТФ 134, вып. 3(9), 587 (2008).
[10] Ч. Киттель, Введение в физику твердого тела (М., Наука, 1978), с. 282.
[11] Л. Д. Ландау, Е. М. Лифтпид, Электродинамика сплошных сред (М., Физматлит, 2001).
[12] Л. А. Ленин, Краткие сообщения по физике ФИАН 36(3), 3 (2009).
[13] I. F. Mikhailov, S. S. Borisova, L. F. Fomina, et al., Cryst. Res. Technol. 28(6), 871 (1993).
[14] I. F. Mikhailov, S. S. Borisova, L. P. Fomina, et al., Cryst. Res. Technol. 27(8), 1061 (1992).
Поступила в редакцию 7 октября 2010 г.
