CC BY
30
УДК 535.2
РУБЦОВА Наталия Николаевна, доктор физико-математических наук, старший научный сотрудник, заведующая лабораторией лазерной спектроскопии и лазерных технологий Института физики полупроводников имени A.B. Ржанова Сибирского отделения Российской академии наук (г. Новосибирск). Автор 90 научных публикаций, в т.ч. одной монографии
ЕВСЕЕВ Игорь Викторович, доктор физикоматематических наук, профессор Национального исследовательского ядерного университета (Москва). Автор 202 научных публикаций, в т.ч. двух монографий
ИЩЕНКО Валерий Николаевич кандидат физико-математических наук, ведущий научный сотрудник лаборатории лазерной спектроскопии и лазерных технологий Института физики полупроводников имени A.B. Ржанова Сибирского отделения Российской академии наук (г. Новосибирск). Автор 82 научных публикаций
КОЧУБЕЙ Сергей Александрович, кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник лаборатории лазерной спектроскопии и лазерных технологий Института физики полупроводников имени A.B. Ржанова Сибирского отделения Российской академии наук (г. Новосибирск). Автор 77 научных публикаций
РЕШЕТОВ Владимир Александрович, доктор физико-математических наук, доцент Толъяттинс-кого государственного университета. Автор 77 научных публикаций
ХВОРОСТОВ Евгений Борисович, кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник лаборатории Лазерной спектроскопии и лазерных технологий Института физики полупроводников имени A.B. Ржанова Сибирского отделения Российской академии наук (г. Новосибирск). Автор 40 научных публикаций
ДЕПОЛЯРИЗУЮЩИЕ СТОЛКНОВЕНИЯ АТОМОВ ИТТЕРБИЯ С ИНЕРТНЫМИ ГАЗАМИ
Измерены скорости разрушения ориентации и выстраивания верхнего рабочего уровня 174УЬ (бзбр) 3Р1 как функция давления криптона. Впервые экспериментально показано, что анизотропия релаксации, т.е. зависимость скорости релаксации от направления скорости движения активных атомов, приводит к новому явлению столкновительного двух-импупьсного фотонного эхо, свойства которого отличаются от свойств «обычного» фотонного эхо.
Фотонное эхо, стимулированное фотонное эхо, деполяризующие столкновения, анизотропия столкновительной релаксации, моменты поляризации уровней
1. Введение. Фотонное эхо формируется в средах с неоднородным типом уширения спектральных переходов и представляет собой спонтанный когерентный отклик среды, возникающий в ответ на возбуждение последова-
тельностью импульсов излучения [1, 2]. Для газовых сред причиной неоднородного уширения спектральных переходов является эффект Допплера, а источником необратимой релаксации, главным образом, - столкновения актив-
ных атомов между собой или с атомами буферного газа.
Как фотонное эхо, так и его многочисленные модификации весьма чувствительны к релаксационным процессам. Для газовых сред разработаны способы исследования различных типов столкновений [1,2]- методы поляризационной эхо-спектроскопии.
Для оптически разрешенных переходов атомов один из наиболее важных каналов релаксации возникает за счет деполяризующих столкновений. Деполяризующие столкновения относятся к упругим - внутренняя энергия активных частиц практически не изменяется.
Для более точного определения деполяризующих столкновений напомним, что энергетические уровни, между которыми происходит оптически разрешенный переход, как правило, вырождены по магнитному квантовому числу. Это утверждение справедливо и для атомов, и для молекул. Для описания вырожденного оптического перехода Jb О' Ja между уровнями 6 и а с угловыми моментами Jb и Ja используется матрица плотности p(r, v, í). Здесь г - вектор положения атома или молекулы в момент времени t,v- вектор скорости активной частицы. Элементы матрицы плотности вида р bbmm¡ (г, v, t) относятся к состоянию Ь; здесь индексы т, т! соответствуют проекции углового момента на ось квантования, причем Jb >\т\. Элементы матрицы плотности типа р аатт1 (г, v, t) аналогично описывают состояние а. Вышеуказанные элементы матрицы плотности, относящиеся к верхнему и нижнему рабочему уровням, в результате упругих столкновений могут изменять населенности отдельных зее-мановских подуровней (равные индексы т и mi), а также зеемановскую когерентность (разные индексы w и mi). Именно этот тип столкновений и относят к деполяризующим. Недиагональные элементы матрицы плотности pbamml (г, v, í) описывают оптический переход между уровнями b и а, или так называемую оптическую когерентность. Именно эта часть матрицы плотности «ответственна» за поглощение резонансного излучения, а также за испускание собственного излучения среды. Деполя-
ризующие столкновения изменяют и эту часть матрицы плотности и, в конечном счете, определяют амплитуду и поляризацию когерентного отклика.
Матрица р(г, V, () подчиняется уравнению (Ш + гУ + Г)р = (г/й) [р, Н0 + V]. (1)
Здесь Г - релаксационная матрица, Н0 -невозмущенный гамильтониан атома (молекулы) в системе его (ее) центра инерции в отсутствие внешних полей. Взаимодействие с излучением представлено в уравнении (1) слагаемым V в коммутационных скобках и учитывается В ДИПОЛЬНОМ приближении V = й Еех1 ■ Здесь й - оператор дипольного момента, а - электрическое поле возбуждающего излучения. Решение уравнения (1) позволяет найти микроскопическую поляризацию среды с помощью соотношения:
Р(г) = ¿Мг (2)
Подчеркнем, что эта поляризация существенным образом зависит как от модуля вектора скорости активного атома, так и от его направления. Микроскопическая поляризация Р(г) атомов или молекул с определенным значением вектора скорости V в большинстве практически важных случаев усредняется по всему газовому ансамблю с равновесным максвелловским распределением скоростей V движения активных атомов. Полученная в результате такого усреднения величина называется макроскопической поляризацией Р среды.
Электрическое поле Е когерентного отклика газовых сред в случае малой оптической плотности находится как решение уравнения Даламбера, в правой части которого находится макроскопическая поляризация среды Р, сформированная всеми импульсами возбуждающего излучения:
(д2Е /&2) - (1 /с2)(д2Е /д?) =
= {4п/с2) (д2Р /д?). (3)
Вектор поляризации среды Р отражает результат воздействия электрических полей всех возбуждающих импульсов и всех столкновений. Внешние электромагнитные поля действуют
на протяжении длительностей импульсов возбуждающего излучения Ti, а столкновения -преимущественно на интервалах времени t,y между импульсами i и j (в расчетах обычно принимается, что t,y >> Tit и при проведении экспериментов все возбуждающие импульсы обычно малы по сравнению с интервалами временной задержки между ними).
2. Изотропные деполяризующие столкновения. Выполнение изложенного во введении расчета представляет обычно большие трудности. Входящая в уравнение (1) матрица релаксации, в принципе, может быть рассчитана ab initio на основании выбранной модели взаимодействия между сталкивающимися частицами. Пример такого расчета для нерезонансного диполь-дипольного взаимодействия можно найти в [1]. Релаксационная матрица в уравнении (1) усреднена по скоростям буферных частиц, но сохраняет зависимость от вектора скорости активных частиц. Выполнение такого алгоритма может оказаться трудной задачей. Действительно, независимо от того, получена релаксационная матрица в результате расчетов ab initio, или же она введена феноменологически, число ее элементов велико, особенно при высоком вырождении рабочих уровней. Существенное упрощение вычислений может быть достигнуто путем разложения матрицы плотности в ряд по неприводимым тензорным операторам. Эта техника, известная уже более полувека, и сегодня используется во многих задачах нелинейной оптики. В результате такого разложения вместо матрицы плотности возникают соответствующие коэффициенты разложения; распределение населенностей магнитных подуровней каждого из рабочих уровней, созданное поляризованным излучением, теперь можно описать в терминах моментов поляризации уровней. Наибольший вклад в сигналы фотонного эхо (или его модификаций) [1] дают низшие с нулевого по второй ранги разложения (населенность, ориентация, выстраивание), что существенно уменьшает число переменных. Релаксационная матрица также разлагается по тензорным операторам. Соответствующие скорости релаксации населенности у¡(0>, ориентации
уР (магнитного дипольного момента уровня, наведенного поляризованным излучением) и выстраивания у/2) (электрического квадруполь-ного момента) і-го уровня оказываются независимыми, если исходная релаксационная матрица была усреднена по направлениям скорости активных атомов (зависимость от модуля скорости может быть сохранена). Это усреднение оправдано, если столкновительная релаксация носит преимущественно изотропный характер. В следующем подразделе мы вернемся к вопросу зависимости релаксационной матрицы от направления скорости активных частиц, а пока отметим, что доминирующая часть депо-ляризущих столкновений действительно изотропна, и воспользуемся преимуществами модели изотропных деполяризующих столкновений.
Согласно этой модели, применение метода стимулированного фотонного эхо со специально выбранными поляризациями излучения возбуждающих импульсов позволяет определить константы релаксации населенности, ориентации и выстраивания.
Эксперименты выполнены в соответствии с рекомендациями работы [3] на переходе (бвбр) 3Р1 - (6в2) ^0 (переход 0-1) в смеси паров 174УЬ с криптоном. Напомним, что стимулированное фотонное эхо (СФЭ) образуется в газе под действием трех импульсов резонансного излучения, разделенных временными интервалами ті2 и Х23- Если длительностями импульсов можно пренебречь по сравнению с этими временами задержек, то сигнал СФЭ возникает в момент времени 1:сфэ * 2ті2 + тгз. В нашем эксперименте [4] сигналы СФЭ формировались линейно поляризованными импульсами резонансного излучения. Исследовались две конфигурации взаимного расположения векторов поляризации. В первом случае второй импульс был поляризован параллельно третьему импульсу, а поляризация первого ортогональна поляризации 3-го импульса. Обозначим соответствующую мощность СФЭ Р^тт. Вторая конфигурация, в которой поляризация второго ортогональна поляризации третьего, а первый импульс имеет такую же поляризацию, что и третий, формирует стимулированное эхо мощности Рт^т. Со-
гласно предсказаниям работы [3], отношение мощностей этих сигналов дается формулой
(Р^ТТ )/(РТ^Т) = ^ [(1/2)(у*(2) - у*«) Х23].
(4)
Используя формулу (4), можно определить разность скоростей ориентации и выстраивания двумя способами. В первом - путем изменения времени Т2з при постоянном давлении газа, во втором - путем изменения давления буферного газа при постоянном значении тгз. В наших экспериментах [4] реализован второй способ. Следует подчеркнуть, что в формулу (4) не входят ни интенсивности возбуждающих импульсов излучения, ни их длительности. Заметим также, что в случае точного равенства скоростей разрушения ориентации и выстраивания мощность стимулированного эхо Р^п должна равняться нулю.
В наших экспериментах [4] мощности стимулированного фотонного эхо исследовались в зависимости от давления буферного газа криптона.
Как следует из рис. 1, мощности стимулированного фотонного эхо существенно зависят от ориентации векторов поляризаций возбужда-
Рис. 1. Мощности СФЭ для двух комбинаций поляризационных углов, использованных в эксперименте: верхний график соответствует Рт^т, нижний -Р^п; отличие этой величины от нуля прямо доказывает неравенство скоростей релаксации выстраивания и ориентации верхнего рабочего уровня
ющих импульсов. Мощность сигналов Р^тт существенно ниже, чем сигналов Рт^т, однако отлична от нуля. Уже на основании этого факта можно утверждать, что скорости разрушения ориентации и выстраивания верхнего уровня иттербия различны. Для определения абсолютной величины этой разности экспериментальные данные обрабатывались по формуле (4).
Рис. 2. Модуль разности скоростей релаксации ориентации и выстраивания уровня (бзбр) 3Р1174УЬ как функция давления криптона
Результаты для разности скоростей разрушения выстраивания и ориентации верхнего рабочего уровня иттербия за счет столкновений с атомами криптона приведены на рис. 2. Наклон зависимости этой разности скоростей релаксации определяет константу (6,8±0,6)х10бс"1хТорр1, что не противоречит значению, полученному в [5] другим способом для столкновений УЬ-Кг.
3. Анизотропия релаксации и столкно-вительное эхо. Рассмотрим активную частицу, окруженную газом буферных атомов. Взаимодействие между атомами разного сорта не является резонансным; для него, как правило, скорость столкновительной релаксации О зависит от скорости поступательного движения. В системе отсчета активного атома скорость релаксации после усреднения по ансамблю буферных частиц может оказаться разной в на-
правлении, параллельном скорости активного атома, и в ортогональном направлении. Этот так называемый «эффект ветра» [6] отражает анизотропию столкновительной релаксации. Экспериментальные исследования анизотропии столкновительной релаксации крайне редки и требуют высочайшей точности измерений. Как было показано в [1, 7], наиболее ярко зависимость релаксационных параметров от направления скорости активных атомов проявляется для переходов с малыми угловыми моментами рабочих уровней. Для перехода 0-1 анизотропия столкновительной релаксации учитывается [7] введением новых релаксационных параметров: уширения и сдвига уровня вдоль скорости активного атома Г0(у) +1 До(у) и аналогично Г 1<у) + 1 Д1(у) поперек направления скорости активного атома. Число элементов матрицы плотности р(г, V, () невелико, и разложение по тензорным операторам не проводится. Усреднение по скоростям активных атомов выполняется на последнем этапе, после вычисления когерентного отклика. Анизотропия столновительной релаксации приводит к тому, что на переходе 0-1 два импульса резонансного излучения, поляризованные линейно и взаимно ортогонально, формируют новый тип когерентного отклика -столкновительное фотонное эхо. Напомним, что в чистом газе на переходе 0-1 возникает «обычное» фотонное эхо, поляризованное вдоль второго возбуждающего импульса, а амплитуда этого отклика пропорциональна косинусу угла между векторами поляризации возбуждающих импульсов. В случае взаимно ортогональных поляризаций импульсов возбуждающего излучения «обычное» эхо отсутствует. Возникает только эхо, сформированное благодаря анизотропии релаксации, т.е. отличию величин Го(у) + 1 До(у) и Г 1<у) + 1 Д(у) (см. подробнее [8]), возможное при наличии столкновений с буферным газом. Эксперименты, выполненные по идеям работы [7], полностью подтвердили свойства предсказанного явления.
На рис. 3 показана зависимость мощности столкновительного фотонного эхо в смеси паров иттербия с ксеноном: без добавки буфера эхо практически отсутствует, с ростом давле-
Рис. 3. Немонотонное поведение мощности столкновительного фотонного эхо в смеси иттербия с ксеноном. На вставке - «обычное» фотонное эхо при параллельных поляризациях возбуждающих импульсов
ния ксенона мощность столкновительного эхо нарастает до оптимума, и затем затухает экспоненциально. Для сравнения на рис. 3 во вставке приведена зависимость «обычного» фотонного эхо, сформированного параллельными поляризациями возбуждающих импульсов. Отметим, что в оптимуме столкновительное фотонное эхо на два порядка слабее «обычного».
Рис. 4 демонстрирует поляризационную диаграмму столкновительного фотонного эхо. В отличие от «обычного», оно имеет линейную поляризацию, совпадающую с поляризацией первого возбуждающего импульса.
На основании проведенных исследований можно утверждать следующее. Деполяризующие столкновения, в основном, изотропны. Скорости столкновительного разрушения ориентации и выстраивания верхнего рабочего уровня
иттербия-174 (бвбр) 3Р1 отличаются друг от друга. Анизотропия столкновительной релаксации на переходе 0-1 иттербия приводит к фор-
мированию столкновительного фотонного эхо, свойства которого существенно отличаются от свойств «обычного» фотонного эхо.
Рис. 4. Поляризация столкновительного фотонного эхо совпадает с поляризацией первого импульса
Список литературы
1. Евсеев И.В., Ермаченко В.М., Самарцев В.В. Деполяризующие столкновения в квантовой электродинамике. М., 1992.
2. ЕвсеевИ.В., Рубцова H.H., Самарцев В.В. Фотонное эхо и фазовая память. Казань, 2009.
3. ЕвсеевИ.В., ЦикуновВ.Н. Теория стимулированного фотонного эха в парах иттербия// Оптика и спектроскопия. 1985. Т. 59, вып. 6. С. 1372-1373.
4. Relaxation Characteristics of (6s6p) 3P1 174Yb level / I.V. Yevseyev, V.N. Ishchenko, E.B. Khvorostov et al. II Laser Phys. Lett. 2007. V. 4. P. 524-528.
5. Keller J.-C., Le GouetJ.-L. Stimulated Photon Echo for Collisional Study in Yb Vapor //Phys. Rev. Lett. 1984. V. 52. P. 2034.
6. Раутиан С.Г., Рудавец А.Г., Шалагин A.M. Анизотропия столкновений и ударный контур спектральных линий II ЖЭТФ. 1980. Т. 78, вып. 2. С. 545-559.
7. Мацкевич В.К., Евсеев И.В., Ермаченко В.М. Влияние на спектральные характеристики зависимости релаксационных процессов от скорости движения атомов// Оптика и спектроскопия. 1978. Т. 45, вып. 1. С. 17-22.
8. Анизотропия деполяризу ющих столкновений и столкновительное эхо в парах иттербия / H.H. Рубцова, В.Г. Гольдорт, И.В. Евсеев и др. //Письма в ЖЭТФ. 2008. Т. 87, вып. 2. С. 110-113.
Rubtsova Natalia, Yevseyev Igor, Ishchenko Valery, Kochubey Sergey, Reshetov Vladimir, Khvorostov Evgeny
DEPOLARIZING COLLISIONS OF YTTERBIUM ATOMS WITH INERT GASES
The decay rates of alignment and orientation of the upper level 174Yb (6s6p) 3P1 is measured as a function of krypton pressure. It is shown experimentally for the first time that anisotropy of relaxation, i.e. the dependence of the relaxation rate on the direction of motion of active atoms, implies a new phenomenon of a collision two-pulsed photon echo, with its properties different as compared to «conventional» photon echo.
Контактная информация: Рубцова Наталия Николаевна e-mail: rubtsova@isp.nsc.ru Евсеев Игорь Викторович e-mail: yevseyev@theor.mephi.ru Ищенко Валерий Николаевич e-mail: ischenko@isp.nsc.ru Кочубей Сергей Александрович e-mail: kochubei@isp.nsc.ru Решетов Владимир Александрович e-mail: vareshetov@tltsu.ru
Рецензент - Матвеев В.И., доктор физико-математических наук, профессор кафедры теоретической физики Поморского государственного университета имени М.В. Ломоносова
